LaNi-,5-貯氫過程的熱力學分析及其第一性原理計算.pdf

1、金屬和金屬間化合物，由于其自身獨有的優(yōu)點而廣泛地應用于氫的貯存和運輸。LaNi<,5>是最常用的貯氫材料，具有吸氫量大、易活化、平衡壓適中、吸放氫快等優(yōu)點。目前已對LaNi<,5>及其衍生物作了廣泛的實驗和理論研究，但是定量地解釋說明貯氫過程中的現(xiàn)象和規(guī)律仍然是一個重要而艱難的問題。為此，本文對LaNi<,5>貯氫過程的熱力學平衡過程進行了理論分析，采用第一性原理方法計算了LaNi<,5>及其氫化物的熱力學函數(shù)，得到的結果如下：

2、 (1) 分析了固體合金LaNi<,5>貯氫過程的熱力學平衡關系，根據(jù)平衡狀態(tài)下的熱力學函數(shù)，導出了能夠完整地描述整個實驗范圍的平衡壓力-貯氫量．溫度(p-c-T)關系的平衡公式。 (2) 對LaNi<,5>貯氫過程的實驗數(shù)據(jù)進行了擬合分析，擬合得到的p-c-T平衡曲線與實驗數(shù)據(jù)符合較好。計算并討論了貯氫過程中平衡反應的熱力學函數(shù)△H<,1>、△S<,1>和△G<,1>，結果表明，平衡反應的熱力學函數(shù)受溫度變化的影響，基本不受平