一維-二維半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的二次諧波和雙光子吸收特性研究.pdf

1、作為近代光學(xué)的一大分支，非線性光學(xué)對(duì)于研究光與物質(zhì)相互作用、開發(fā)具有重要應(yīng)用價(jià)值的科學(xué)技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。近年來(lái)，隨著納米材料和納米技術(shù)的發(fā)展，半導(dǎo)體納米材料的非線性光學(xué)特性成為一個(gè)新興的研究領(lǐng)域，它對(duì)于人們深入理解微納尺度下光與物質(zhì)的相互作用、實(shí)現(xiàn)光場(chǎng)調(diào)控以及開發(fā)功能性納米光學(xué)器件具有重要意義。二次諧波和雙光子吸收是兩種最基本、最常見的非線性光學(xué)效應(yīng)，它們的產(chǎn)生過(guò)程相對(duì)比較簡(jiǎn)單，效率也相對(duì)較高，因而最有可能在納米體系中實(shí)現(xiàn)一些功能性的應(yīng)用

2、。本文主要針對(duì)幾種一維和二維半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)中的二次諧波和雙光子吸收特性進(jìn)行了以下幾個(gè)方面的研究：
　　(1)研究了單根碲化鋅納米線中的表面二次諧波特性。與非中心對(duì)稱介質(zhì)中的體二次諧波不同，表面二次諧波主要起源于介質(zhì)表面結(jié)構(gòu)的中心反演對(duì)稱破缺，在介質(zhì)的表面原子層產(chǎn)生。我們首次在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到碲化鋅納米線中橫向發(fā)射的表面二次諧波，通過(guò)角分辨、偏振測(cè)量等測(cè)試手段，我們對(duì)表面二次諧波的方向性、產(chǎn)生效率以及各向異性進(jìn)行了系統(tǒng)測(cè)試和表征。研究結(jié)

3、果表明，這種垂直于納米線長(zhǎng)軸橫向發(fā)射的表面二次諧波具有很小的發(fā)散角（4°）和很高的二次諧波轉(zhuǎn)換效率（~10-6），并且它的偏振依賴關(guān)系與碲化鋅納米線的晶格結(jié)構(gòu)密切相關(guān)（各向異性）。該研究成果表明納米線二次諧波在高性能的微納相干光源以及納米結(jié)構(gòu)的非線性光學(xué)探測(cè)等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。
　　(2)研究了c軸氧化鋅納米柱陣列諧振增強(qiáng)的二次諧波特性。通過(guò)理論分析和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，我們發(fā)現(xiàn)c軸氧化鋅納米柱陣列的二次諧波主要來(lái)源于χxzx分量。在

4、此基礎(chǔ)上，我們研究了諧振激發(fā)情況下氧化鋅納米柱陣列的二階非線性效應(yīng)，測(cè)量了諧振情況下的χxzx分量約為20.2pm/V，這一數(shù)值遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于常用的非線性光學(xué)晶體如BBO和KDP等的二階非線性極化率，說(shuō)明諧振情況下的c軸氧化鋅納米柱陣列具有較強(qiáng)的二階非線性效應(yīng)。進(jìn)一步，通過(guò)時(shí)域有限差分（FDTD）模擬計(jì)算，我們發(fā)現(xiàn)氧化鋅納米柱陣列中的局域場(chǎng)效應(yīng)對(duì)于增強(qiáng)其二階非線性效應(yīng)也有一定的貢獻(xiàn)，這一效應(yīng)使得二次諧波強(qiáng)度提升了近4倍。這一研究成果為進(jìn)一步提

5、高納米結(jié)構(gòu)中的二次諧波產(chǎn)生效率提供了新的方法，對(duì)于制備高效率的納米相干光源奠定了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
　　(3)研究了二維鈣鈦礦(C6H5C2H4NH3)2PbI4（(PEA)2PbI4）片狀納米晶的雙光子吸收特性。二維鈣鈦礦晶體是由有機(jī)分子和無(wú)機(jī)分子相互交疊而形成的層狀結(jié)構(gòu)，這種周期性結(jié)構(gòu)形成與多量子阱類似的電子結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致二維鈣鈦礦具有一些不同尋常的非線性光學(xué)特性?；陟o態(tài)強(qiáng)度相關(guān)測(cè)試方法，我們測(cè)得(PEA)2PbI4片狀納米晶在80

6、0nm的雙光子吸收系數(shù)約為211.5cm/MW，這一結(jié)果比三維鈣鈦礦薄膜和其它常見半導(dǎo)體納米晶的雙光子吸收系數(shù)至少要高一個(gè)量級(jí)。我們認(rèn)為，(PEA)2PbI4片狀納米晶之所以有如此高的雙光子吸收，主要與二維鈣鈦礦類量子阱結(jié)構(gòu)的量子和介電限制有關(guān)。此外，(PEA)2PbI4片狀納米晶的雙光子吸收受到晶體厚度的調(diào)控，而且它在飛秒激光激發(fā)下的穩(wěn)定性也要優(yōu)于二維和三維鈣鈦礦薄膜。該研究結(jié)果說(shuō)明二維鈣鈦礦納米晶具有優(yōu)良的非線性吸收特性，為其在非線