金屬氧化物選擇性催化氧化苯乙烯的研究.pdf

1、本文以FeCl3和FeSO4前驅(qū)體溶液在NaOH溶液中連續(xù)滴加、共同沉淀的方法制備了納米Fe3O4材料。通過(guò)XRD，TEM和磁性等測(cè)試表明，材料是平均尺寸約為21.5nm的良好結(jié)晶磁鐵礦納米粒子，具有較強(qiáng)的超順磁性，飽和磁化強(qiáng)度為57.04emu/g。應(yīng)用所制備的納米Fe3O4對(duì)于選擇性液相氧化苯乙烯合成苯甲醛的催化反應(yīng)進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)其具有良好的催化活性及選擇性。考察了不同反應(yīng)條件對(duì)苯乙烯的催化氧化活性的影響，優(yōu)化獲得最佳的工藝條件:

2、反應(yīng)的溫度是80℃，反應(yīng)的時(shí)間是2h，催化劑的用量是0.15g，H2O2/苯乙烯的摩爾比為4∶1。在該最佳條件下苯乙烯轉(zhuǎn)化率達(dá)到了40.4％，苯甲醛選擇性100.0％。應(yīng)用GC-MS確認(rèn)了氧化反應(yīng)中的產(chǎn)物分布，通過(guò)原位紅外(in situ DRIFTS)的測(cè)定研究了苯乙烯和H2O2在催化劑Fe3O4表面的吸附行為。并根據(jù)原位紅外光譜圖以及產(chǎn)物分布的分析確定了涉及到有苯乙烯和H2O2吸附、苯乙烯在表面雙鍵斷裂等步驟的催化氧化反應(yīng)機(jī)理。另外

3、，該催化劑可以通過(guò)簡(jiǎn)單的磁分離容易地回收并有效地重新使用。
　　本論文還制備了硫酸修飾的V2O5-ZrO2復(fù)合催化劑。通過(guò)X射線粉末衍射、SEM、FT-IR等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，確定了它們的組成與結(jié)構(gòu)。應(yīng)用所制備的SO42-/V2O5-ZrO2催化劑對(duì)選擇性氧化苯乙烯合成苯甲醛的反應(yīng)進(jìn)行了探究，發(fā)現(xiàn)其具有較好的催化活性?？疾炝瞬煌磻?yīng)條件對(duì)苯乙烯催化活性的影響，通過(guò)優(yōu)化改變煅燒溫度，偏釩酸銨與二氧化鋯的質(zhì)量比，硫酸濃度等不同條