基于石墨烯載體的鈀基催化劑的制備及電催化性能.pdf

1、直接醇類燃料電池(Direct Alcohol Fuel Cells，DAFCs)，是一種非常有潛力的環(huán)境友好型能源，具有燃料來源豐富、能量密度高、便于操作以及運(yùn)行溫度低等優(yōu)點(diǎn)。在堿性介質(zhì)中，DAFCs不僅能有效緩解醇類滲透問題，具有優(yōu)異于酸性條件下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，而且在該條件下催化劑的選擇范圍大大拓寬。Pd比Pt價(jià)格低廉，儲(chǔ)量相對(duì)豐富，在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)于Pt的電催化性能，因此Pd基催化劑逐漸成為直接堿性醇類燃料電池中非常有應(yīng)用前景的

2、一類催化劑。石墨烯具有比表面積大、成本較低、導(dǎo)電性好及優(yōu)異的熱學(xué)性能，作為一種高效的催化劑載體材料在電催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。然而，在石墨烯做為載體的實(shí)際應(yīng)用過程中容易產(chǎn)生不可逆的團(tuán)聚或疊加，限制了其發(fā)展和應(yīng)用。因此，通過自組裝的方法將石墨烯制備成三維網(wǎng)狀立體結(jié)構(gòu)以解決石墨烯的團(tuán)聚問題成為目前的研究熱點(diǎn)之一。離子液體具有綠色環(huán)保，結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)性強(qiáng)以及穩(wěn)定性高等特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于各種碳納米材料的功能化修飾，包括對(duì)石墨烯的非共價(jià)功能化、共價(jià)功能

3、化和摻雜功能化修飾，大大地提高了石墨烯的分散性和穩(wěn)定性?；陔x子液體和石墨烯的優(yōu)異性能，本論文圍繞三維石墨烯負(fù)載鈀(Pd/3DGA)，三維石墨烯負(fù)載鈀銀合金(PdxAgy3DGA)及聚離子液體修飾石墨烯負(fù)載多孔鈀銀金(PdAgAu/PIL-G)三種催化劑展開了以下研究：
　　(1)采用水熱-冷凍干燥法合成了Pd/3DGA催化劑，利用SEM、IR和Raman等測試技術(shù)對(duì)催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，并通過電化學(xué)測試對(duì)催化劑的電催化性

4、能進(jìn)行研究，研究結(jié)果表明：和商業(yè)Pd/C相比，Pd/3DGA在堿性介質(zhì)中對(duì)甲醇、乙醇、乙二醇和異丙醇的電氧化不僅表現(xiàn)出了很好的電催化活性，而且具有良好的催化穩(wěn)定性。
　　(2)通過水熱-冷凍干燥和共還原的方法合成了不同組成的PdxAgy/3DGA催化劑，利用SEM、EDS、Raman和XRD等方法對(duì)催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，并研究了該系列催化劑在堿性條件下對(duì)乙醇氧化的電催化性能，結(jié)果表明：催化劑Pd1Ag1/3DGA表現(xiàn)出最優(yōu)

5、的催化活性和穩(wěn)定性。
　　(3)利用電化學(xué)置換法合成了多孔PdAgAu納米籠材料，并通過原位聚合合成咪唑類聚離子液體(聚1-乙烯基-3-乙腈基咪唑溴鹽)，利用該聚離子液體對(duì)石墨烯進(jìn)行表面功能化修飾，形成復(fù)合載體PIL-G，將多孔PdAgAu金屬負(fù)載在PIL-G上，得到PdAgAu/PIL-G催化劑，通過SEM、EDS、UV-vis等方法表征了催化劑的形貌和組成，通過電化學(xué)性能測試評(píng)價(jià)了其電催化性能，結(jié)果表明：咪唑類聚離子液體對(duì)石墨