質(zhì)子交換膜燃料電池陰極催化劑Ag-M-C的制備及性能.pdf

1、陰極催化劑是質(zhì)子交換膜燃料電池最重要的組成部分之一，其主要作用是催化氧氣還原生成水。當(dāng)前陰極催化劑的主要成分為Pt/C，但由于Pt價格昂貴且資源稀缺，限制了質(zhì)子交換膜燃料電池的商業(yè)化進(jìn)程。因此，尋找廉價催化劑，提高催化劑利用率成為陰極催化劑研究的主要目標(biāo)。而納米Ag具有較高的比表面積、電導(dǎo)率，較好的催化活性，且Ag的價格僅為Pt的1/62，因此選擇Ag作為陰極催化劑具有較大優(yōu)勢。本論文通過化學(xué)還原法制備Ag/C作為陰極催化劑，同時研究過

2、渡金屬Fe、 Co、Ni的加入對Ag/C電催化性能的影響。
　　 首先，針對XC-72炭黑親水性低、在水溶液中分散性差的問題，研究了酸化處理對載體XC-72炭黑的影響。結(jié)果表明硝酸．硫酸混合酸處理XC-72炭黑，有利于增加炭黑表面含氧官能團(tuán)，提高其在水溶液中的分散性，同時有利于提高金屬顆粒在炭黑表面上的分散性。
　　 其次，研究了Ag/C作為酸性環(huán)境下氧氣還原催化劑的Ag最佳載量、電化學(xué)活性及耐久性。通過研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ag在

3、炭黑上的載量為30wt％時，對氧還原具有最高的催化活性，且通過XRD及TEM測試得知Ag顆粒尺寸約為17nm，均勻分散在炭黑顆粒表面。在相同環(huán)境下比較Ag/C和商業(yè)Pt/C發(fā)現(xiàn)二者的催化活性接近。但是通過對30wt％ Ag/C在酸性環(huán)境下的耐久性測試發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過10次CV循環(huán)后其性能降低較大，穩(wěn)定性不高。
　　 再次，為提高Ag/C作為酸性環(huán)境下陰極催化劑的耐久性，研究了過渡金屬Ni的加入對Ag/C結(jié)構(gòu)及性能的影響。結(jié)果表明Ni的

4、加入顯著提高了Ag/C的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性，Ni-Ag之間主要以核．殼結(jié)構(gòu)的形式存在。熱處理進(jìn)一步提高了Ag-Ni/C的電化學(xué)活性，這是因?yàn)闊崽幚碓黾恿薃g-Ni核殼結(jié)構(gòu)內(nèi)部的合金成分，而Ag-Ni之間的d軌道雜化有助于提高對氧氣的還原催化活性和酸性環(huán)境下的耐久性。
　　 最后，為了進(jìn)一步探索與Ni鄰近的其他過渡金屬的引入對Ag/C催化性能的影響，分別研究了不同組分的Ag-Fe/C及Ag-Co/C。結(jié)果表明，F(xiàn)e和Co的加入均有