共價-有機和金屬-有機骨架材料及其與離子液體復(fù)合材料的氣體吸附分離性能的計算研究.pdf

1、金屬-有機骨架材料（metal-organic frameworks，簡稱MOFs）和共價-有機骨架材料（covalent organic frameworks，簡稱COFs）是類沸石的納米多孔材料，具有高比表面積、高孔隙率和功能化可調(diào)解性等優(yōu)異的性能，這些優(yōu)異的性能使這兩種新興材料在氣體存儲、吸附分離、多相催化、藥物控釋等領(lǐng)域表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景。離子液體（ionic liquids，簡稱ILs）作為一種綠色溶劑，具有低揮發(fā)性、高熱穩(wěn)

2、定性等優(yōu)異性能，并且其本身正負(fù)電荷為游離狀態(tài)，具有很強的靜電作用。與傳統(tǒng)的化石燃料相比，天然氣具有更高的氫碳比，是最具潛力的可替代能源之一。在天然氣的凈化過程中，像C2H6，C3H8，C4H10及更大分子量的碳?xì)浠衔锏戎匾幕ぴ闲枰环蛛x出來，以獲得更大的經(jīng)濟效益。天然氣中的主要雜質(zhì)成分CO2不僅會降低天然氣的熱值而且對傳輸管道造成嚴(yán)重的腐蝕。與此同時，化石能源在可預(yù)見的未來依然是主要的能量來源，其燃燒產(chǎn)生的大量CO2嚴(yán)重破壞了全

3、球生態(tài)平衡。因此選擇性的從天然氣和煙道氣中脫除CO2具有重要的經(jīng)濟和生態(tài)意義。
　　本文運用分子模擬的方法，計算研究了48種常見COF材料對CH4/C2H6/C3H8混合物的吸附選擇性能，并選出9種穩(wěn)定性高，孔徑結(jié)構(gòu)適宜并對烷烴混合物有較高吸附選擇性的COF材料與一定量的IL復(fù)合，研究IL/COF復(fù)合材料對烷烴混合物的吸附選擇性能。選擇了拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)各異的5種MOF材料以及8種COF材料，采用分子動力學(xué)(MD)模擬的方法，探索研究了I

4、Ls在不同受限空間的分散行為，以及對CO2/CH4和CO2/N2吸附選擇性的影響。主要內(nèi)容如下:
　　1.采用GCMC模擬方法，計算了所選48種常見COF材料在298K，1 bar下對C2H6/CH4和C3H8/CH4的選擇性。從中篩選出選擇性高的COF材料，分析材料的特征，為設(shè)計合成性能優(yōu)異的烷烴混合物分離材料提供理論依據(jù)。
　　2.根據(jù)以上篩選，選擇出9種對烷烴混合物選擇性高，結(jié)構(gòu)性能穩(wěn)定，孔徑大小合適的COF材料與離子