鐵基高溫超導(dǎo)體“122”體系的輸運和磁性質(zhì)及其相圖研究.pdf

1、超導(dǎo)材料的零電阻和完全抗磁性使其在各個領(lǐng)域的實際應(yīng)用中具有重要的價值，因此激起了人們探索新的超導(dǎo)材料的興趣，而超導(dǎo)物理學(xué)也隨著各種不同類型超導(dǎo)材料的發(fā)現(xiàn)而逐漸深入發(fā)展。傳統(tǒng)超導(dǎo)體的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度都在40K以下，極大地限制了超導(dǎo)材料的實際應(yīng)用。直到1986年銅氧化物超導(dǎo)體的出現(xiàn)，使得高溫超導(dǎo)研究取得了重大突破，掀起了全世界探索高臨界溫度超導(dǎo)體及其超導(dǎo)機(jī)理的熱潮。與傳統(tǒng)BCS超導(dǎo)體相比，銅氧化物高溫超導(dǎo)體具有很多新奇的物理性質(zhì)，但直到現(xiàn)在為止

2、，科學(xué)家們對這些新奇的物理性質(zhì)以及銅氧化物高溫超導(dǎo)體超導(dǎo)機(jī)理的理論描述還沒有一個統(tǒng)一的圖像。2008年初，日本科學(xué)家發(fā)現(xiàn)了鐵基超導(dǎo)體，之后被證實是第二類高溫超導(dǎo)體。鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)與銅氧化物高溫超導(dǎo)體類似，超導(dǎo)電性發(fā)生在鐵基平面上，具有二維的超導(dǎo)結(jié)構(gòu)?？紤]到這兩類高溫超導(dǎo)體的異同，科學(xué)家們希望通過對這兩類高溫超導(dǎo)體進(jìn)行對比研究，為探究高溫超導(dǎo)機(jī)制提供一個更清晰的圖像。
　　 在本論文中，我們仔細(xì)研究了鐵基超導(dǎo)體“122”體系Ba

3、1-xKxFe2As2和Ba(Fe1-xCox)2As2系列樣品的反常輸運性質(zhì)、熱電性質(zhì)和霍爾角等，給出了超導(dǎo)溫度、室溫?zé)犭妱菀约盎魻柦菍囟鹊膬缏梢蕾囯S電子和空穴摻雜含量的演化相圖。同時我們還仔細(xì)測量了Cu摻雜SrFe2As2的系列輸運性質(zhì)，并通過x射線光電子能譜測量了Cu的價態(tài)。此外，我們還成功合成了Co和Zn摻雜的In3Cu2VO9系列多晶樣品，并仔細(xì)研究了它們的結(jié)構(gòu)、磁性和比熱性質(zhì)，討論了樣品的基態(tài)隨不同摻雜離子的變化。本論文共

4、分為以下六章:
　　 1.高溫超導(dǎo)體和自旋阻挫體系簡單綜述
　　 本章簡單回顧了銅氧化物高溫超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)、相圖及其正常態(tài)反常的物理性質(zhì)，例如線性電阻率、反常的霍爾角以及贗能隙等特點。作為本章的重點，我們詳細(xì)介紹了鐵基高溫超導(dǎo)體的幾類結(jié)構(gòu)、相圖以及異常的輸運性質(zhì)。在這兩類高溫超導(dǎo)體中，我們還經(jīng)常觀測到兩種低能有序態(tài)——自旋密度波和電荷密度波，本章對這兩種密度波進(jìn)行了簡單的介紹，給出了電荷密度波和自旋密度波態(tài)的實驗證據(jù)，并討

5、論了這兩種密度波與超導(dǎo)之間的關(guān)系。最后，我們還簡單介紹了幾何阻挫和自旋阻挫體系的一些性質(zhì)。通過這些介紹，我們可以了解高溫超導(dǎo)體和磁阻挫體系的一些基本性質(zhì)。
　　 2.電子和空穴摻雜的BaFe2As2體系的熱電性質(zhì)研究
　　 本章系統(tǒng)的研究了K和Co摻雜的BaFe2As2中的電輸運性質(zhì)和熱電性質(zhì)。這兩個體系的電阻率和熱電勢隨著K和Co摻雜含量的變化表現(xiàn)出系統(tǒng)的變化趨勢。在這兩個體系中，超導(dǎo)溫度T(C)對K和Co摻雜含量的依

6、賴關(guān)系表現(xiàn)出圓拱形的行為。在Ba1-xKxFe2As2中，室溫?zé)犭妱軸300K對摻雜含量的依賴關(guān)系表現(xiàn)出圓拱形的行為，但是在BaFe2-xCoxAs2中則隨著摻雜含量的增加單調(diào)的減小。值得注意的是這兩個體系中的超導(dǎo)樣品同時具有很大的熱電勢絕對值和良好的電導(dǎo)率。熱電功率因子在低溫區(qū)域出現(xiàn)一個峰值，意味著該材料在液氮溫區(qū)熱電制冷裝置中的可能應(yīng)用。
　　 3.鐵基超導(dǎo)體正常態(tài)霍爾角的冪律依賴關(guān)系及其與超導(dǎo)的關(guān)聯(lián)性質(zhì)研究
　　

7、本章介紹了K-和Co摻雜的BaFe2As2以及NaFe1-xCoxAs的正常態(tài)霍爾系數(shù)的測量結(jié)果。我們發(fā)現(xiàn)在結(jié)構(gòu)/自旋密度波相變和超導(dǎo)相變溫度以上的溫度范圍內(nèi)，K-和Co摻雜的BaFe2As2以及Co摻雜的NaFeAs三個系列的單晶樣品的正常態(tài)霍爾角都表現(xiàn)出相似的對溫度的冪律依賴關(guān)系，cotθH∝Tβ。在這三個體系中，冪指數(shù)β在母體樣品和重欠摻樣品中的大小都在4左右，在超導(dǎo)樣品中則突然變?yōu)?左右。當(dāng)樣品中電子和空穴的摻雜含量從欠摻雜不超

8、導(dǎo)區(qū)域向超導(dǎo)區(qū)域過渡時，冪指數(shù)β的值發(fā)生從4至3的突然變化。這些結(jié)果顯示冪指數(shù)β≈3與超導(dǎo)電性密切相關(guān)，并且預(yù)示著正常態(tài)的物理性質(zhì)與超導(dǎo)電性之間存在關(guān)聯(lián)。這些發(fā)現(xiàn)將會使鐵基高溫超導(dǎo)體的超導(dǎo)機(jī)理更加清晰。
　　 4.空穴摻雜的SrFe2-xCuxAs2單晶的結(jié)構(gòu)、磁性、電輸運性質(zhì)研究
　　 本章主要介紹通過自助熔劑方法生長的SrFe2-xCuxAs2系列單晶的結(jié)構(gòu)、磁性及其電輸運性質(zhì)。在室溫下，SrCu2As2和SrFe2

9、As2都表現(xiàn)出類似的ThCr2Si2型（122型）的晶體結(jié)構(gòu)，但是它們的磁性質(zhì)和電輸運性質(zhì)則完全不同。X射線光電子能譜測得的Cu2p譜線位置、金屬型電阻率以及正的霍爾系數(shù)都表明SrCu2As2是sp帶金屬，Cu離子處于3d10的電子配置，對應(yīng)的價態(tài)為Cu1+。與SrCu2As2中Cu2p的x射線光電子能譜相比，在SrFe2-xCuxAs2單晶中，Cu2p的譜線位置基本上保持不變，這就說明在SrFe2As2中用部分Cu替換為Fe可能導(dǎo)致了

10、空穴摻雜而不是之前所預(yù)期的電子摻雜。盡管結(jié)構(gòu)/自旋密度波轉(zhuǎn)變隨著Cu摻雜量的增加而逐漸被壓制，但是Cu摻雜并沒有引入超導(dǎo)電性。
　　 5.KxFe2-y叫Se2超導(dǎo)體的相圖研究
　　 本章主要報道KxFe2-ySe2體系以鐵價態(tài)作為變量的電子和磁相圖。我們通過Bridgman方法合成了不同計量比的KxFe2-ySe2系列單晶樣品并通過描電子顯微鏡確定了每個樣品的具體成分。通過成分分析、電阻率、磁化率、熱電勢以及高分辨透射

11、電子顯微鏡圖像分析，我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)以鐵價態(tài)作為變量時，KxFe2-ySe2系列樣品被區(qū)分為三個相，分別是一個超導(dǎo)相Ⅱ和兩個絕緣體相Ⅰ、Ⅲ，超導(dǎo)相夾在兩個絕緣體相中間。而這兩個絕緣體相可以用兩個具有不同F(xiàn)e缺位有序的超結(jié)構(gòu)來表征，它們的調(diào)制波矢分別是q1=(1/5，3/5，0)和q2=(1/4，3/4，0)，因此絕緣相可能正是來自于Fe缺位有序。通過輸運性質(zhì)測量，我們發(fā)現(xiàn)K和Fe含量對該體系的結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)具有重要影響。超導(dǎo)相Ⅱ具有較高的Fe

12、含量（大約為1.63～1.67）和較低的K含量(～0.74)，而另外兩個絕緣相則具有較低的Fe含量(～1.61)。我們同時可以看到，具有較高K含量的絕緣相Ⅲ表現(xiàn)出負(fù)的室溫?zé)犭妱荩哂休^低K含量的絕緣相Ⅰ則表現(xiàn)出正的室溫?zé)犭妱?。在相圖區(qū)域Ⅱ的樣品中，反鐵磁序和超導(dǎo)電性是微觀相分離的。我們的發(fā)現(xiàn)對鐵基超導(dǎo)體超導(dǎo)電性的起源和機(jī)理提供了新的見解。
　　 6.摻雜的蜂巢品格化合物In3Cu2VO9的磁性研究
　　 本章仔細(xì)研究了

13、Co和Zn摻雜的蜂巢晶格化合物In3Cu2VO9的磁性質(zhì)。In3Cu2VO9的靜態(tài)磁化率在T0～180K附存在一個很寬的峰，這是低維反鐵磁的明顯特征，之后隨著溫度的降低，磁化率在T1～38K和T2～28K附近分別出現(xiàn)另外兩個小峰。盡管比熱結(jié)果顯示在溫度高于2K以上都沒有長程磁序的出現(xiàn)，電子結(jié)構(gòu)和能態(tài)分析顯示In3Cu2VO9母體的基態(tài)是Néel型反鐵磁。當(dāng)Cu離子部分被Co取代時，Co離子引起的雜質(zhì)散射和磁散射會增強(qiáng)磁性離子之間的磁關(guān)聯(lián)