鈣鈦礦氧化物異質(zhì)結(jié)的第一性原理研究.pdf

1、鈣鈦礦氧化物材料具有獨特的氧八面體結(jié)構(gòu)，其A位和B位離子都可以被半徑相近的其他離子取代而形成新的材料，所以此類化合物種類繁多且在地球上廣泛存在。在鈣鈦礦氧化物的晶格中存在很多的自由度，例如晶格、自旋、電荷、軌道等，而且它們對壓力、成分、溫度等因素都比較敏感，因此鈣鈦礦氧化物材料中存在著很豐富的物理性質(zhì)，例如鐵電性、反鐵電性、壓電性、金屬導(dǎo)電性、絕緣性、鐵磁性以及反鐵磁性等。若把不同的材料設(shè)計成納米尺度的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，來自兩個晶格的自由度會在

2、界面處相互耦合，進而產(chǎn)生一系列奇特的物理現(xiàn)象，如二維電子氣體、高溫超導(dǎo)、巨磁電阻、磁電耦合等。本論文主要是運用第一性原理計算的方法，對鈣鈦礦氧化物異質(zhì)結(jié)的性質(zhì)進行研究，也包括設(shè)計新的材料體系以及對其性質(zhì)的預(yù)測?，F(xiàn)將主要內(nèi)容安排如下:
　　第一章，首先介紹了ABO3型鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)以及其分類，然后對其性質(zhì)進行了簡要概述。在本章的最后一個部分，著重介紹了異質(zhì)結(jié)中會出現(xiàn)的一些新奇的現(xiàn)象，這也為后面有關(guān)于異質(zhì)結(jié)的研究做了一些背景知識的鋪墊。

3、
　　第二章，簡要介紹了基于密度泛函的第一性原理計算的一些理論基礎(chǔ)。通過介紹HF近似，HK定理，KS方程組和交換密度泛函等一系列近似，得出可以應(yīng)用于第一性原理計算的密度泛函表達式。接著還對極化理論對了簡單介紹，并對本論文所用的VASP軟件進行了說明。
　　第三章，本章中我們以PbTiO3為例子，對外延生長在襯底上的PbTiO3薄膜的極化進行了第一性原理研究。主要是對[001]、[110]和[111]三種不同生長方向的PbTi

4、O3薄膜的極化大小進行了計算，并且選了SrTiO3和LaAlO3兩種襯底進行了對比。計算結(jié)果發(fā)現(xiàn)影響其極化值大小的主要原因不是襯底，而是PbTiO3材料的四方性的結(jié)構(gòu)。
　　第四章，本章主要對設(shè)計的超晶格材料(YFeO3)n/(YTiO3)n的性質(zhì)進行了理論預(yù)測。首先是對兩種塊材進行了計算，得到了它們的電子態(tài)密度以及磁矩。并從能帶對齊理論出發(fā)，分析了在此類超晶格中不會有電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。然后對n=1和n=2的超晶格進行了計算，結(jié)果驚奇

5、的發(fā)現(xiàn)兩個體系中都發(fā)生了完全的電荷轉(zhuǎn)移，Ti的3d軌道上的一個電子轉(zhuǎn)移到了Fe的3d軌道上面，形成了Ti4+-Fe2+的化合價。接著我們通過對結(jié)構(gòu)的對稱性分析，發(fā)現(xiàn)n=1的超晶格是中心對稱的，n=2的超晶格是屬于非中心對稱的。并且通過計算得到兩個晶格的極化值，結(jié)果和對稱性分析的結(jié)論一致，在n=1的超晶格中極化為0，而n=2的超晶格中有相對較大的鐵電極化。最后在n=2的超晶格中，通過把總的極化拆分為三個部分的貢獻，還預(yù)測了當(dāng)體系為金屬態(tài)的