Y分子篩催化橋式四氫雙環(huán)戊二烯異構(gòu)化制備椅式四氫雙環(huán)戊二烯.pdf

1、本文主要對分子篩催化橋式四氫雙環(huán)戊二烯異構(gòu)化制備椅式四氫雙環(huán)戊二烯進行了研究，對影響分子篩異構(gòu)化活性的因素及改性方法進行行了考察，并對反應(yīng)工藝條件及催化劑再生進行了研究。 分子篩的活性主要與分子篩孔徑和酸強度分布有關(guān)。研究表明，大孔徑的Y分子篩最為適合作為大分子的異構(gòu)化催化劑。在不同Y系列分子篩中，考察了不同陽離子種類、硅鋁比和焙燒溫度的影響。研究發(fā)現(xiàn)，具有較多中強酸位的H-USY(450℃活化)，具有最佳的催化異構(gòu)化活性。

2、 通過對H-USY和H-SSY進行F和NiO負載改性研究發(fā)現(xiàn)，中等負載量，適當?shù)谋簾郎囟瓤墒勾呋瘎┬阅艿玫礁纳?。通過對F負載改性Y分子篩的NH3-TPD表征發(fā)現(xiàn)，適量F元素的引入，在適宜的焙燒溫度下，可以明顯的改善催化體系的酸性位分布。具體表現(xiàn)為，強酸位下降，中強酸位增加；從而使得異構(gòu)化反應(yīng)有較好的椅式產(chǎn)物收率和選擇性，并使得副產(chǎn)物金剛烷的收率下降。在負載改性催化劑中，以NH4F/SSY=6.62％，500℃焙燒時所得催化劑性能最佳

3、。 通過對最佳催化體系進行工藝條件優(yōu)化，較佳的反應(yīng)工藝條件為：原料/催化劑=40.5g/9.0000g，反應(yīng)溫度195℃，空氣氣氛。Endo-THDCPD轉(zhuǎn)化率為96.46％，Exo-THDCPD收率為93.12％，選擇性為96.54％。反應(yīng)后催化劑很快失活，需進行再生，研究表明，再生后，最佳催化體系和未改性H-USY活性均能恢復(fù)。研究發(fā)現(xiàn)，原料中微量氧化物可造成活性中心的中毒，結(jié)焦物堵塞孔道是催化劑失活的主要原因。 本