漿料反應(yīng)體系中催化劑微粒增強(qiáng)氣液傳質(zhì)研究.pdf

1、化工過程強(qiáng)化是傳統(tǒng)化工發(fā)展的重要方向之一.難溶氣體參與的氣液反應(yīng)過程中,氣液傳質(zhì)是反應(yīng)過程的主要阻力.催化劑微粒能增強(qiáng)氣液傳質(zhì),提高反應(yīng)速率.本文就催化劑微粒對(duì)氣液傳質(zhì)的增強(qiáng)作用做了實(shí)驗(yàn)和理論研究.在容積為1L的攪拌釜中,對(duì)樹脂顆粒催化作用下的異丁烯水合反應(yīng)及異丁烯在水一叔丁醇混合溶劑中的溶解度進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究.在0.74MPa、75℃實(shí)驗(yàn)條件下,考察了不同粒徑顆粒催化劑及不同催化劑固含率作用下的水合反應(yīng)速率.在70～90℃、0.60～0

2、.74MPa條件下,得到了異丁烯溶解度與溫度及叔丁醇摩爾濃度的關(guān)聯(lián)式. 利用全混釜漿料反應(yīng)過程模型、異丁烯水合反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、參數(shù)估計(jì)程序,求解出異丁烯水合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程參數(shù)及異丁烯在液相中的容積傳質(zhì)系數(shù).通過比較不同粒徑及不同固含率催化劑作用下的容積傳質(zhì)系數(shù),得到結(jié)論為:小粒徑顆粒對(duì)氣液傳質(zhì)有增強(qiáng)作用,粒徑越小增強(qiáng)作用越明顯；在一定的催化劑固含率范圍內(nèi),傳質(zhì)系數(shù)隨固含率的增加而增加,且粒徑較小時(shí)固含率的增強(qiáng)效果較大.本文提出液膜

3、中催化劑微粒對(duì)氣液傳質(zhì)的反應(yīng)增強(qiáng)機(jī)理,在分析增強(qiáng)機(jī)理的基礎(chǔ)上,應(yīng)用膜一滲透理論,建立了非穩(wěn)態(tài)三維模型.在模型求解中,采用復(fù)合網(wǎng)格方法,將整個(gè)偏微分方程積分區(qū)域分成若干個(gè)由單元網(wǎng)格覆蓋的子區(qū)域,不同子區(qū)域選擇不同的坐標(biāo)系和單元網(wǎng)格,組成復(fù)合網(wǎng)格的單元網(wǎng)格在它們相遇處重疊.將復(fù)合網(wǎng)格形成步驟及算法和有限差分法結(jié)合求解此非穩(wěn)態(tài)三維模型. 反應(yīng)增強(qiáng)機(jī)理模型考慮了微粒到氣液界面的距離、微粒在氣液界面停留時(shí)間、粒徑、化學(xué)反應(yīng)速率等因素及多顆

4、粒對(duì)氣液傳質(zhì)的影響.單顆粒模擬計(jì)算結(jié)果表明,微粒距離氣液界面越遠(yuǎn),微粒對(duì)氣液傳質(zhì)的增強(qiáng)越小；當(dāng)微粒與氣液界面距離相同時(shí),粒徑增大,增強(qiáng)因子增大；當(dāng)微粒表面的反應(yīng)速率較小時(shí),微粒表面的吸附性對(duì)氣液傳質(zhì)起主要增強(qiáng)作用.多顆粒模擬計(jì)算結(jié)果表明,液膜中多顆粒對(duì)界面氣液傳質(zhì)有相互影響的作用.在計(jì)算催化劑顆粒增強(qiáng)氣液傳質(zhì)宏觀增強(qiáng)因子的過程中,假設(shè)催化劑顆粒呈現(xiàn)初基六方陣分布.若考慮漿料表觀粘度的影響,當(dāng)固含率較大時(shí),漿料粘度的增長(zhǎng)降低了顆粒對(duì)氣液傳