四元非晶態(tài)催化劑催化芳香腈加氫的研究.pdf

1、非晶態(tài)合金催化劑由于其長(zhǎng)程無(wú)序、短程有序的獨(dú)特結(jié)構(gòu)，從而具備了優(yōu)良的催化活性和選擇性，因此越來(lái)越引起了人們的重視。 本文通過(guò)快速冷卻法制備了Ni-Al-Fe-Cr四元非晶態(tài)合金并通過(guò)對(duì)該前驅(qū)體堿活化制備了相應(yīng)的骨架催化劑，采用XRD對(duì)該合金粉以及展開后的催化劑進(jìn)行了表征，XRD譜圖中典型的彌散峰證實(shí)了該催化劑的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)。將該催化劑用于苯甲腈、間苯二甲腈和對(duì)苯二甲腈等三種芳香腈催化加氫制備相應(yīng)芳香甲胺的反應(yīng)中。系統(tǒng)地研究了催化劑

2、類型、溶劑種類、催化劑用量、底物初始濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力等因素對(duì)三種芳香腈加氫反應(yīng)的影響。與文獻(xiàn)相比，四元非晶態(tài)催化劑顯示出了更高的選擇性和活性，在提高了產(chǎn)品收率的同時(shí)，顯著降低了反應(yīng)的溫度和壓力。 得出了各底物催化加氫反應(yīng)的最優(yōu)條件。苯甲腈加氫制苯甲胺的優(yōu)化條件是：反應(yīng)溫度40℃，反應(yīng)壓力2.0 MPa，乙醇為溶劑，苯甲腈初始濃度2 mol/L，催化劑用量為苯甲腈質(zhì)量的6％，NaOH添加量為苯甲腈質(zhì)量的10％。在此條件下反

3、應(yīng)60 min，苯甲腈的轉(zhuǎn)化率為99.9％，芐胺的選擇性為95.2％。間苯二甲腈加氫制備間苯二甲胺的優(yōu)化的條件是：反應(yīng)溫度80℃，壓力1.5～2.0/MPa，以甲醇作為溶劑，原料初始濃度1.5mol/L，催化劑用量為原料質(zhì)量的6.7％，并添加適量氫氧化鈉作助劑。在該條件下反應(yīng)150 min，間苯二甲腈轉(zhuǎn)化率可達(dá)99.9％，間苯二甲胺的收率可達(dá)96.0％。對(duì)苯二甲腈催化加氫制備對(duì)苯二甲胺的優(yōu)化條件是：反應(yīng)溫度90℃，壓力2.0MPa，以甲