新型酸堿雙功能介孔材料的合成、表征及催化性能研究.pdf

1、介孔氧化硅材料具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)、納米范圍可調(diào)變的孔徑、大的比表面，以及表面大量存在的可供修飾的硅羥基等優(yōu)異的結(jié)構(gòu)特征，在催化、吸附等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。酸堿活性位的協(xié)同催化作用可以有效改善催化性能與效率，延長催化劑壽命，受到廣泛重視。因此，本工作力圖開發(fā)簡便、高效介孔材料酸堿雙功能化新方法，將酸堿活性位與介孔硅基體相結(jié)合，合成出兼具酸堿協(xié)同效應(yīng)及優(yōu)異介孔骨架結(jié)構(gòu)的新型酸堿雙功能介孔材料。 提出制備酸堿雙功能化介孔材料的固態(tài)

2、離子遷移法，一步完成酸堿活性位的產(chǎn)生與母體模板劑的移除，實現(xiàn)介孔硅材料功能化。該方法采用無溶劑路線，簡便、高效。通過該方法成功合成了一系列的酸堿雙功能化介孔納米復(fù)合材料MgO-Al2O3-SBA-15（MA-SBA-15）。表征結(jié)果表明，合成的納米復(fù)合材料的介孔骨架結(jié)構(gòu)完好，活性物種能夠進(jìn)入到母體SBA-15的介孔孔道中，并有效的分散到孔道表面，與母體表面的硅醇基團(tuán)發(fā)生作用，形成Si-O-Mg與Si-O-Al共價鍵。MA-SBA-15樣

3、品表面酸性位，包括Lewis酸與Bronsted酸，與堿性位共存。同時，探討了功能化過程機(jī)理。該酸堿雙功能化介孔復(fù)合材料在碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交換合成碳酸甲乙酯過程中顯示了較高的活性。 利用原位合成法，通過向合成介孔氧化硅（SBA-15）的原料混合物中引入鋯鹽和鎂鹽，成功合成了一系列具有酸堿雙功能的介孔納米復(fù)合材料MgO-ZrO2-SBA-15（MZ-SBA-15）。表征結(jié)果表明，制備的功能化介孔材料具有酸堿性能及完好的介孔

4、骨架結(jié)構(gòu)。 采用模板法自組裝合成了兩種新型純硅基介孔材料GML-MGE與GMS-MGE，并探討了不同晶化溫度、晶化時間、老化溫度、模板劑脫除方式、不同碳鏈長度的表面活性劑對介孔結(jié)構(gòu)的影響。采用XRD、N2吸附-脫附和FTIR對其進(jìn)行表征，結(jié)果顯示其具有介孔結(jié)構(gòu)特征。在此基礎(chǔ)上合成了新型功能化的M-MGE介孔材料（M=Al，Mg），并考察了不同鎂鋁前驅(qū)體對介孔結(jié)構(gòu)的影響。表征結(jié)果表明活性物種進(jìn)入了介孔硅的骨架結(jié)構(gòu)并保持了介孔結(jié)構(gòu)特