以有機(jī)物為電子給體光催化還原水制氫的研究.pdf

1、氫能作為一種清潔、高效、可再生能源,目前主要通過(guò)消耗化石能源進(jìn)行生產(chǎn)。從尋求可持續(xù)發(fā)展能源和保護(hù)環(huán)境的目的出發(fā),光催化分解水制氫作為一種重要制氫途徑得到廣泛重視。這種制氫方法的關(guān)鍵是尋找高效的光催化劑和構(gòu)建高效的光催化體系。
　　 為了快速篩選高效催化劑,本文開(kāi)發(fā)了一套由組合化學(xué)反應(yīng)器和CCD成像系統(tǒng)組成的高通量掃描方法。該體系以生物質(zhì)(葡萄糖)作為電子給體,以光催化反應(yīng)產(chǎn)生的氫還原硝基苯生成苯胺為探針?lè)磻?yīng),對(duì)催化劑的活性進(jìn)行評(píng)

2、估。在初級(jí)篩選中,利用溶膠.凝膠法制備一系列不同摩爾濃度的各種離子摻雜的TiO2催化劑。根據(jù)高通量掃描結(jié)果,選擇存在提高催化活性潛能的離子,并進(jìn)行下一步優(yōu)化篩選。掃描結(jié)果發(fā)現(xiàn)組成為10wt％ZrO2-90wt％TiO2的催化劑的光催化活性最高。通過(guò)XRD、BET、FT-IR和UV-Vis等研究對(duì)催化劑進(jìn)行表征和分析。根據(jù)分析結(jié)果,10wt％ZrO2-90wt％TiO2較高的光催化活性可歸因于以下兩個(gè)方面:(1)比表面積的增加和部分大孔徑

3、的形成,從而導(dǎo)致活性中心位增多和傳質(zhì)過(guò)程的加速；(2)表面酸性最大化(根據(jù)Tanabe的理論,催化劑形成路易斯中心和布朗斯特中心)。最后對(duì)比10wt％ZrO2-90wt％TiO2催化劑8h后的反應(yīng)液的高效液相色譜分析結(jié)果和熒光掃描結(jié)果證明了檢測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確性。
　　 采用聚合-絡(luò)合(PC)法制備了InNbO4催化劑,并研究了其光催化產(chǎn)氫活性。結(jié)果發(fā)現(xiàn),由PC法合成的InNbO4(700℃,12h)催化劑的光催化產(chǎn)氫量為固相反應(yīng)合成

4、(SSR)法制備的InNbO4(1100℃,48h)的2.2倍。BET分析表明PC法制備的InNbO4催化劑的孔徑集中分布于50-90nm；XRD表征則顯示有In2O3形成,從而導(dǎo)致In2O3-InNbO4復(fù)合半導(dǎo)體的產(chǎn)生。上述影響因素是PC法制備的InNbO4催化劑活性增強(qiáng)的因?yàn)椤?br>　　 利用共沉淀法制備一系列LaF3和CeF3系催化劑并采用石英管固定床反應(yīng)器進(jìn)行光催化產(chǎn)氫活性研究,由于反應(yīng)氣體與催化劑接觸時(shí)間短,因此產(chǎn)生的氫