電化學(xué)催化氧化對(duì)二甲苯和烷基化苯胺.pdf

1、對(duì)二甲苯的氧化物和苯胺的烷基化物是最重要的化工初級(jí)原料，主要用于合成一些藥物、染料、農(nóng)藥等的重要中間體。但以往的對(duì)二甲苯氧化方法不僅需要較高的溫度(100℃-380℃)，‘而且還在醋酸作溶劑的條件下進(jìn)行，不僅有溶劑的損耗，還污染環(huán)境，并且反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)。苯胺烷基化的反應(yīng)條件也比較苛刻，溫度較高，通常要求在100℃-400℃之間，有的還要在高壓下進(jìn)行，并且反應(yīng)時(shí)間也較長(zhǎng)，生產(chǎn)效率低。本研究采用電化學(xué)催化在室溫條件下就可以進(jìn)行上述兩種反應(yīng)，以過(guò)

2、渡金屬作為催化劑，氧化反應(yīng)和烷基化反應(yīng)在液相中可以順利進(jìn)行，反應(yīng)所需時(shí)間短，條件溫和。 本文的第一章對(duì)對(duì)二甲苯的氧化技術(shù)概況、苯胺的烷基化技術(shù)概況以及清潔的電化學(xué)有機(jī)合成技術(shù)概況進(jìn)行了綜述。簡(jiǎn)單的介紹了對(duì)二甲苯氧化的主要產(chǎn)物對(duì)二苯甲酸和對(duì)二苯甲醛的合成技術(shù)概況，以及苯胺烷基化的主要產(chǎn)物Ⅳ-甲基苯胺和N，N-二甲基苯胺的合成技術(shù)概況。重點(diǎn)介紹了電化學(xué)有機(jī)合成技術(shù)的發(fā)展、特征、類(lèi)型及其應(yīng)用。基于對(duì)電化學(xué)有機(jī)合成的認(rèn)識(shí)和文獻(xiàn)中相關(guān)研究

3、的現(xiàn)狀，本文的第二、三章設(shè)計(jì)制作了反應(yīng)容器，對(duì)對(duì)二甲苯和苯胺分別順利地進(jìn)行了電化學(xué)催化氧化和烷基化。以過(guò)渡金屬銅、鈷、鋅改性的高嶺土作為催化劑在氧化和烷基化反應(yīng)中分別形成固定床和漿態(tài)床進(jìn)行液相合成反應(yīng)?？疾炝穗娊鈺r(shí)間、電解液初始pH值、催化劑中金屬元素?cái)?shù)、催化劑中金屬鹽類(lèi)對(duì)反應(yīng)的影響。采用紫外分光光度計(jì)對(duì)反應(yīng)進(jìn)行跟蹤，便于對(duì)反應(yīng)的控制；采用紅外光譜、掃描電鏡、X一射線衍射和X-射線光電子能譜對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，初步了解了催化劑中金屬元素

4、在催化過(guò)程中價(jià)態(tài)的變化，豐富了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，也為反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)做了說(shuō)明；采用氣--質(zhì)聯(lián)用對(duì)最終產(chǎn)物的選擇性做了分析，由其數(shù)據(jù)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，多金屬催化劑的催化效果要比單金屬催化劑的好，此外，電解液初始pH值對(duì)反應(yīng)有較大的影響；結(jié)合催化劑數(shù)據(jù)、氣一質(zhì)聯(lián)用圖譜和文獻(xiàn)資料對(duì)反應(yīng)機(jī)理做了推測(cè)。本文第四章采用汽油辛烷值測(cè)定儀對(duì)產(chǎn)物加入汽油的辛烷值做了測(cè)試，對(duì)產(chǎn)物作為汽油添加劑的應(yīng)用做了初步的評(píng)價(jià)。 本文對(duì)對(duì)二甲苯和苯胺分別順利地進(jìn)行了電化學(xué)催化氧化