高分子螯合-絮凝劑二硫代羧基化胺甲基聚丙烯酰胺的制備及性能研究.pdf

1、重金屬廢水的大量排放對環(huán)境和人體健康造成了嚴重的危害，因此，重金屬廢水的治理已迫在眉睫。近年來出現(xiàn)的螯合沉淀法處理重金屬廢水可以取得良好效果，而制備高效實用的重金屬廢水處理劑是該方法中研究熱點之一。本論文以現(xiàn)有的絮凝劑（聚丙烯酰胺）為母體，通過化學(xué)合成方法，首先將聚丙烯酰胺胺甲基化，然后將含硫原子配位基團（二硫代羧基）引入到其高分子鏈上，制備出對重金屬離子具有螯合沉淀和絮凝沉淀雙重作用的新型高分子螯合-絮凝劑二硫代羧基化胺甲基聚丙烯酰胺

2、(DTAPAM)。
　　本文以聚丙烯酰胺(PAM)、甲醛(HCHO)、二甲胺(HN(CH3)2)、氫氧化鈉(NaOH)、二硫化碳(CS2)為原料，通過單因素實驗確定出DTAPAM制備條件中的六個影響因素，并分別以正交實驗法和響應(yīng)面分析法對DTAPAM的制備條件進行優(yōu)化。在響應(yīng)面分析法優(yōu)化DTAPAM制備條件時，首先采用Plackett-Burman實驗篩選出DTAPAM制備條件中的主要影響因素，然后通過爬坡實驗將實驗區(qū)域接近響應(yīng)曲

3、面的最優(yōu)區(qū)域或位于最優(yōu)區(qū)域中，并選取各影響因素水平值的中心點，最后以響應(yīng)面分析法中常用的中心復(fù)合設(shè)計(CCD)對DTAPAM的制備件進行優(yōu)化，確定出其最佳制備條件。利用元素分析和紅外分析等方法對DTAPAM進行了結(jié)構(gòu)表征;并對DTAPAM性質(zhì)進行了考察，如溶解性、存放穩(wěn)定性、Zeta電位等。分別以含Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)水樣為考察對象，研究了Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的初始濃度、水樣pH值、有機配位劑EDTA、共存濁度等對DTAPAM去除N

4、i(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)性能的影響;最后探究了水樣pH值、有機配位劑EDTA、共存濁度等對螯合絮體DTAPAM-Ni(Ⅱ)、DTAPAM-Cd(Ⅱ)分形維數(shù)的影響，并對螯合絮體DTAPAM-Ni(Ⅱ)及DTAPAM-Cd(Ⅱ)的穩(wěn)定性以及絮體中Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的回收性能進行初步考察。主要研究
　　結(jié)果如下:
　　(1)單因素實驗表明DTAPAM制備條件的影響因素為:反應(yīng)物投加順序、APAM分子量、APAM濃度，APAM、C

5、S2、NaOH的摩爾比，預(yù)反應(yīng)溫度，預(yù)反應(yīng)時間，主反應(yīng)溫度，主反應(yīng)時間。
　　(2)選取APAM濃度，APAM、CS2、 NaOH的摩爾比，預(yù)反應(yīng)溫度，預(yù)反應(yīng)時間，主反應(yīng)溫度，主反應(yīng)時間進行正交實驗，結(jié)果表明分別以水樣中Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的去除率為考察對象所對應(yīng)的優(yōu)化組合條件不盡相同。
　　(3)通過Plackett-Burman實驗、最陡爬坡實驗和CCD實驗得出DTAPAM最優(yōu)制備條件為:APAM濃度2.7％，APAM

6、、CS2、NaOH的摩爾比1∶2∶1.4，預(yù)反應(yīng)溫度23℃，預(yù)反應(yīng)時間15 min，主反應(yīng)溫度40℃，主反應(yīng)時間90min。
　　(4) DTAPAM可溶于甲醇、無水乙醇、蒸餾水中，不溶于丙酮中。紅外分析和元素分析均表明，DTAPAM分子鏈中成功接入了二硫代羧基。DTAPAM在蒸餾水和自來水中的等電點pHiep分別為7.1和7.2。DTAPAM可在常溫避光條件下穩(wěn)定保存30天，30天后其穩(wěn)定性有所下降。
　　(5) DTAP

7、AM捕集單一重金屬離子廢水表明，在水樣pH值為6.0時，其除Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)效果均達到最佳，去除率分別為98.87％、91.16％。DTAPAM對Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)的去除率隨著體系中Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)初始濃度的增加而升高。DTAPAM對水樣中Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)的去除均存在最佳投藥量，投加過量的DTAPAM，Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)的去除率有所下降。有機配位劑EDTA的存在對DTAPAM去除Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)性能產(chǎn)生明

8、顯的抑制作用，而且隨著EDTA濃度的增大，抑制作用越顯著。水樣中存在致濁物時，低濁度可促進DTAPAM對Cd(Ⅱ)的去除，而濁度過高則會抑制其去除;在Ni(Ⅱ)和致濁物共存的體系中，致濁物的存在對DTAPAM去除Ni(Ⅱ)具有明顯的抑制作用。
　　(6)螯合絮體DTAPAM-Ni(Ⅱ)、DTAPAM-Cd(Ⅱ)的分形維數(shù)與DTAPAM對重金屬離子的去除性能具有一定的關(guān)系，表現(xiàn)為螯合絮體分形維數(shù)越大，重金屬離子的去除率越高。