石墨烯-TiO2基納米復(fù)合材料的制備及其光催化性能的研究.pdf

1、隨著工業(yè)化進(jìn)程的不斷前進(jìn)，環(huán)境污染的矛盾日益激化，水污染問題在我國更是十分嚴(yán)重。光催化氧化技術(shù)因?yàn)榫哂蟹纸馕廴疚飶氐祝踩G色環(huán)保的特性，在治理環(huán)境水污染等領(lǐng)域備受關(guān)注。在眾多光催化材料中，納米TiO2由于其價(jià)廉、無毒、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn)而成為具有廣闊應(yīng)用前景的光催化劑。TiO2半導(dǎo)體光催化技術(shù)作為催化氧化法中一個(gè)重要的技術(shù)，因此在水污染治理中受到越來越多的關(guān)注。石墨烯是一種碳原子以 sp2雜化形成六元環(huán)的形式周期性排列組成只有一個(gè)碳原

2、子厚度的二維材料，石墨烯作為一種新型碳納米材料，由于其具有大的比表面積、良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、較強(qiáng)的疏水性、易于進(jìn)行化學(xué)修飾等優(yōu)點(diǎn)，在材料、催化、吸附分離等諸多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。因此認(rèn)為石墨烯和TiO2的復(fù)合材料也會(huì)在光催化領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。本文主要研究的內(nèi)容如下：
　?。?）以硫酸氧鈦、竹炭、可溶性低分子量酚醛樹脂等為原料，通過水熱法和一步碳化法等方法制備出TiO2和TiO2-graphene-like bambo

3、o charcoal（即TiO2-GC）復(fù)合材料，并通過透射電鏡（TEM），X射線衍射（XRD），光致發(fā)光（PL）光譜、紫外-可見漫反射（UV-vis）等方法對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。并且以亞甲基藍(lán)為目標(biāo)污染物，考察了原料中石墨烯的用量比、溶液pH值、催化劑用量對(duì)TiO2-GC光催化降解性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，此水熱法制備得到的TiO2為紡錘狀，粒徑8-15nm而且TiO2均勻分布于GC表面，同時(shí)TiO2與GC的復(fù)合有效地抑制了二氧化鈦光生電

4、子與空穴的復(fù)合，從而提高了催化劑的光催化反應(yīng)效率。此外，復(fù)合物中類石墨烯的含量、復(fù)合物的用量、pH值均對(duì)催化劑的光降解亞甲基藍(lán)的效率有所影響。當(dāng)亞甲基藍(lán)溶液pH為8，GC的含量為6％，催化劑投料量為50mg時(shí)，在紫外光照90 min后的光降解反應(yīng)速率為0.0509 min-1是工業(yè)光催化劑P25光反應(yīng)速率0.0170min-1的3倍。采用自由基消除劑探究光催化反應(yīng)機(jī)理的研究表明在光催化反應(yīng)中，h+,·OH和O2-·三種氧化物為主要的光催

5、化氧化劑，超氧負(fù)離子(O2-·)其最主要的作用。
　?。?）以硫酸氧鈦，鱗片石墨和尿素為原材料，通過液相沉淀法制備出GO、TiO2、C3N4和TiO2-RGO-C3N4復(fù)合材料。分別采用透射電鏡（TEM），X射線衍射（XRD），光致發(fā)光（PL）光譜和紫外-可見漫反射（UV-vis）等表征方法對(duì)晶體的結(jié)構(gòu)及元素狀態(tài)進(jìn)行了考察。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，此液相沉淀法制備得到的TiO2為紡錘狀，而且均勻分布于石墨烯及C3N4表面。通過XRD、TEM

6、等分析手段對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行表征，并測(cè)試了復(fù)合光催化劑在300W的氙燈照射下對(duì)染料亞甲基藍(lán)的光催化降解性能。結(jié)果表明，C3N4、TiO2與石墨烯三者的復(fù)合，促進(jìn)了電子-空穴的分離，加快了電子傳輸速率，增加了光的利用率，提高了光催化效率。并且，石墨烯的摻雜提高了光催化劑的吸附能力，有利于污染物在半導(dǎo)體表面的富集。并對(duì)材料的光催化降解機(jī)理進(jìn)行了研究，結(jié)果表明在光催化反應(yīng)中，h+、·OH和 O2-·三種氧化物為主要的光催化氧化劑，羥基自由基(·OH)