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文檔簡介
1、炔酸及炔酸酯是一種非常重要的有機(jī)物，很多天然產(chǎn)物都含有炔酸及炔酸酯的結(jié)構(gòu)。CO2是溫室氣體的主要成分，同時(shí)也是廉價(jià)易得的C1資源。過渡金屬催化CO2插入端炔Csp-H鍵合成炔酸及炔酸酯化合物是固定CO2的一條有效途徑，也符合“綠色化學(xué)”的發(fā)展要求。本論文主要介紹CO2為羧化試劑的端炔羧化反應(yīng)，并對反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了初步研究。
本文研究了無外加配體參與的銅催化CO2與端炔的羧化反應(yīng)，以苯乙炔1a作為模型底物，系統(tǒng)的考察了溶劑種類、
2、催化劑及其用量、添加劑及其用量、堿的用量和反應(yīng)時(shí)間等條件對該反應(yīng)的影響。確定最優(yōu)反應(yīng)條件為: CuCl（5mol%），nBu4NOAc（1.5當(dāng)量），K2CO3（4當(dāng)量），CO2（1atm），MeCN（4mL），25℃反應(yīng)16h。該反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了高收率、高選擇性地合成含有不同官能團(tuán)的炔酸產(chǎn)物；苯環(huán)上不同取代基均使產(chǎn)率有不同程度的下降，而對硝基苯乙炔為底物時(shí)反應(yīng)不發(fā)生。初步的機(jī)理研究表明nBu4NOAc中nBu4N+離子能夠促進(jìn)K2CO3和炔
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