磷鉬雜多酸離子液體及其修飾的SBA-15催化氧化脫硫性能.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展以及汽車的普及，全球汽車保有量到2010年將突破10億輛。伴隨而來(lái)的是汽柴油消耗的逐年遞增及汽柴油尾氣中SOx排放的增加。為了避免SOx對(duì)人類及其居住的環(huán)境造成進(jìn)一步的影響，世界各主要國(guó)家和地區(qū)相繼制定了嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)降低汽柴油中含硫化和物的含量。而傳統(tǒng)的加氫脫硫由于自身的局限性已經(jīng)不能滿足越來(lái)越嚴(yán)格的硫含量標(biāo)準(zhǔn)。近年來(lái)許多新的脫硫方法不斷涌現(xiàn)。氧化脫硫以其反應(yīng)條件溫和、脫硫率高、操作設(shè)備簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)而受到人們的青睞。

2、　　 磷鉬酸同時(shí)具備酸性和氧化還原性因而在催化領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。磷鉬雜多酸離子液體是一種新型的離子液體，它是由有機(jī)陽(yáng)離子和無(wú)機(jī)磷鉬酸根陰離子組成，同時(shí)具備離子液體的優(yōu)點(diǎn)和磷鉬酸的催化活性。本文分別應(yīng)用磷鉬雜多酸離子液體及其修飾的SBA-15為催化劑，以過(guò)氧化氫為氧化劑，催化氧化脫除油品中的含硫化合物。
　　 本論文主要包括以下兩部分：
　　 一、磷鉬雜多酸離子液體催化氧化脫硫的研究
　　 合成了新型的磷鉬雜多

3、酸離子液體[hmim]3PMol2040，并將其用于室溫離子液體1-甲基咪唑四氟硼酸鹽[hmim]BF4)為溶劑的模擬油品氧化脫硫反應(yīng)。這種新型的磷鉬雜多酸離子液體[hmim]3PMo12040在反應(yīng)過(guò)程中可溶于[hmim]BF4，具備很好的催化氧化脫硫活性。結(jié)果表明，在溫和的反應(yīng)條件下，過(guò)氧化氫與硫摩爾比為4:1時(shí)，二苯并噻吩脫硫率為90％，二苯硫醚、苯甲硫醚和二乙硫醚的脫硫率可達(dá)100％;離子液體催化體系循環(huán)使用4次后，脫硫率沒(méi)有明

4、顯下降。
　　 二、磷鉬雜多酸離子液體修飾的SBA-15催化氧化脫硫的研究
　　 合成了磷鉬雜多酸離子液體[hmim]3PMol2040修飾的SBA-15(SBA-15-Im-POM)，用于催化氧化脫硫的研究。這種多相催化劑保持了SBA-15的介孔結(jié)構(gòu)，同時(shí)兼具磷鉬酸離子液體的催化活性，是一種高效的、易分離的催化劑。結(jié)果表明，在溫和的反應(yīng)條件下，SBA-15-Im-POM具備很好的催化活性，50℃時(shí)，二苯并噻吩的脫硫率可