等離子體及聯(lián)合等離子體光解(CPP)技術(shù)降解揮發(fā)性有機(jī)廢氣.pdf

1、DBD等離子體是一項(xiàng)相對(duì)成熟且可行的有機(jī)廢氣治理技術(shù),用DBD降解揮發(fā)性有機(jī)氣體(VolatileOrganicCompounds,VOCs)的研究已非常多。然而,已有的研究都集中在靜態(tài)或低流速動(dòng)態(tài)(反應(yīng)區(qū)流速<0.1m/s)條件下的降解,或與其它技術(shù)聯(lián)合降解氣態(tài)污染物,其研究結(jié)果很難直接用于指導(dǎo)工業(yè)廢氣的治理。本文采用DBD等離子體和聯(lián)合等離子體光解(CombinedPlasmaPhotolysis,CPP)兩種技術(shù)研究高流速(反應(yīng)區(qū)

2、流速>1m/s)條件下VOCs的降解,以期為VOCs的治理提供依據(jù)。全文分兩部分,第一部分研究了DBD等離子體技術(shù)降解“三苯”和乙酸異丁酯廢氣,考察了DBD降解流動(dòng)態(tài)廢氣的影響因素,進(jìn)行了串級(jí)和工程應(yīng)用研究,推測(cè)了反應(yīng)機(jī)理并進(jìn)行了可行性分析,主要結(jié)論有:(1)“三苯”的去除率隨輸入功率和外施電壓的升高而升高,隨氣體流速和初始濃度的升高而下降。能率隨初始濃度和外施電壓的升高而升高,流速對(duì)能率的影響則比較復(fù)雜。對(duì)比相同條件下DBD降解“三苯

3、”的效果,發(fā)現(xiàn)三者的去除率和能率比較接近。對(duì)混合“三苯”廢氣進(jìn)行串級(jí)實(shí)驗(yàn)研究,結(jié)果顯示:濃度為300～700mg/m3的“三苯”混合廢氣,單級(jí)DBD降解時(shí)去除率達(dá)50％以上,三級(jí)串聯(lián)時(shí)去除率達(dá)89%以上。費(fèi)用核算表明,單級(jí)DBD降解時(shí)“三苯”廢氣處理費(fèi)用為2～4元/1000m3。最后指出,要實(shí)現(xiàn)DBD降解“三苯”廢氣工業(yè)化,首先要解決管壁結(jié)焦和出流氣體中的氣溶膠粒子問題。(2)氣體流速2.85m3/h,外施電壓9kV,初始濃度為1788

4、mg/m3的乙酸異丁酯氣體,DBD降解時(shí)去除率達(dá)75.3%。外施電壓升高、初始濃度和氣體流速下降,乙酸異丁酯的去除率升高。能率隨初始濃度升高而升高,最高值達(dá)32.9g/(kW.h)?？疾炝薉BD降解含乙酸異丁酯的工業(yè)廢氣,結(jié)果表明:廢氣流量2000m3/h,DBD反應(yīng)管中的氣體流速5.4m/s,單個(gè)DBD電源輸入電壓16kV時(shí),乙酸異丁酯的去除率達(dá)80%以上,處理費(fèi)用為12元/1000m3。最后,對(duì)DBD降解乙酸異丁酯的產(chǎn)物進(jìn)行了分析并

5、初步探討了其降解機(jī)理。為進(jìn)一步優(yōu)化等離子體對(duì)廢氣的降解,第二部分開發(fā)了一項(xiàng)廢氣治理新技術(shù)—聯(lián)合等離子體光解(CPP),即用一個(gè)高壓電源激發(fā)氣體放電同時(shí)產(chǎn)生等離子體和準(zhǔn)分子紫外光。研究了CPP降解廢氣的原理和特點(diǎn),以VOCs(苯、苯乙烯和乙酸異丁酯)為目標(biāo)物,考察了CPP對(duì)其降解的效果,分析了其影響因素,并對(duì)CPP發(fā)射的準(zhǔn)分子光譜進(jìn)行了初步分析,主要結(jié)論有:(1)CPP中不宜填充Xe/I2混合氣體降解苯,因?yàn)槠浼ぐl(fā)的XeI*準(zhǔn)分子(253

6、nm)波長(zhǎng)太長(zhǎng);ICPP(即內(nèi)置式結(jié)構(gòu)的CPP反應(yīng)器)降解苯時(shí),苯的去除率低。采用OCPP(KrI*/DBD)降解苯時(shí),濃度為800mg/m3,流量為35L/min的含苯廢氣9kV條件下降解,去除率比DBD降解時(shí)提高了15.9%。同時(shí),OCPP降解苯時(shí),苯的礦化度和CO2的選擇性都高于DBD。OCPP中填充的Kr/I2壓力、配比、石英介質(zhì)材料對(duì)苯的去除率有一定影響。對(duì)OCPP產(chǎn)生的KrI*發(fā)射光譜和降解苯的產(chǎn)物進(jìn)行了分析。研究還發(fā)現(xiàn),準(zhǔn)

7、分子紫外光直接光解苯的效率低,推測(cè)準(zhǔn)分子紫外光只是作為光電離劑,降低了氣體擊穿電壓。OCPP優(yōu)于DBD主要體現(xiàn)在六個(gè)方面:氣體擊穿電壓降低、微放電數(shù)量的增加、·OH濃度增加、能量利用率提高、放電更均勻和降解產(chǎn)物對(duì)光的吸收作用。(2)OCPP(KrI*/DBD)降解模擬流動(dòng)態(tài)苯乙烯氣體,結(jié)果表明:Kr26.6kPa,I26mg,氣體流速3.26m3/h,1265mg/m3的苯乙烯氣體在外施電壓9.0kV時(shí)去除率達(dá)84.4%,與DBD等離子

8、體相比提高了20.6%,能率提高了5.7g/(kW.h)。同時(shí),研究了OCPP降解苯乙烯的影響因素,包括:填充的Kr和I2的量、石英材質(zhì)、氣體流速、苯乙烯的初始濃度及反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)形式。最后,采用紅外光譜和氣質(zhì)聯(lián)用分析了結(jié)焦產(chǎn)物,探討了OCPP降解苯乙烯的機(jī)理。(3)初始濃度為2500mg/m3的乙酸異丁酯氣體,氣體流速為2.8m3/h,在OCPP(內(nèi)充Kr35.9kPa,Br21.2kPa)中降解,與DBD相比,9kV時(shí),乙酸異丁酯的去

9、除率提高了18.3%。填充的Kr/Br2混合氣體的總壓和配比對(duì)OCPP降解污染物有一定影響,研究表明,Kr/Br2配比為30-50之間比較適合污染物降解;在一定范圍內(nèi)總壓升高有利于OCPP降解乙酸異丁酯;填充緩沖氣體Ar有利于提高OCPP對(duì)乙酸異丁酯的去除率。OCPP激發(fā)Kr/Br2主要輻射207nm(KrBr*),228nm(KrBr*)和289nm(Br*)三個(gè)波長(zhǎng)的紫外光。207nmKrBr*準(zhǔn)分子光的強(qiáng)度隨外施電壓升高而升高,隨