液電等離子體協(xié)同TiO-,2-催化降解含酚廢水的研究.pdf

1、液相高壓放電等離子體降解技術(shù)涉及等離子體物理、等離子體化學(xué)、高溫?zé)峤?、光化學(xué)氧化、液電空化降解、超臨界水氧化、臭氧化等多種水處理方法的綜合效應(yīng)，不產(chǎn)生二次污染，是一種對水資源污染嚴重的造紙、制藥、印染等生物難降解有機廢水較理想的和有潛力的水處理技術(shù)。將液電等離子體與催化劑協(xié)同作用，能利用高壓放電的能量，使液電等離子體過程得到強化。 以降解含2,4-二硝基苯酚廢水為探針反應(yīng)，研究液電等離子體及液電等離子體協(xié)同TiO<,2>催化降

2、解含酚廢水過程。 在單獨使用液電等離子體降解2,4-DNP時，在16kV下反應(yīng)30min，2,4-DNP基本被降解，反應(yīng)10min降解70％，隨著反應(yīng)時間的增加，有混濁殘渣出現(xiàn)。廢水經(jīng)過液電等離子體降解后，形成等離子體酸類物質(zhì)，使其pH值降到3.30左右，電導(dǎo)率增加到300μS·cm<'-1>。廢水初始電導(dǎo)率增加會抑制液電等離子體放電過程；2,4-DNP初始濃度降低，降解速率增加；其初始pH值在4.00左右時，降解率最高；空氣

3、流速對2,4-DNP的影響不大，鼓入空氣可提高氣液傳質(zhì)，利于酚類降解。 TiO<,2>、WO<,3>、SnO<,2>、CdS、LaCoO<,3>、Fe<,2>O<,3>、MRO2、Bi<,2>WO<,6>等八種半導(dǎo)體催化劑在液電等離子體條件下對2,4-DNP的降解不遵循光催化一般原理，其中TiO<,2>協(xié)同液電等離子體催化降解2,4-DNP的效果最好。WO<,3>附載到TiO<,2>上未使其在液電等離子體中對2,4-DNP的催

4、化降解效率增加。采用氨水為沉淀制備的TiO<,2>的活性要比采用NaOH的好；在TiO<,2>制備過程中，基金項目：國家自然科學(xué)基金資助課題(20466001)，廣西大學(xué)科學(xué)技術(shù)研究重點基金資助項目(2004ZD01)，廣州市教育局科研項目(62040)氯離子的存在能影響到催化的活性；采用673K溫度焙燒的TiO<,2>的活性要明顯高于其它溫度焙燒的催化劑。使用液電等離子體降解及液電等離子體協(xié)同TiO<,2>催化降解2,4．二硝基苯酚的

5、過程均符合一級反應(yīng)，即-1n(c/c<,0>)=kt+k<,0>。降低2,4-DNP的濃度及提高放電電壓，均可提高降解速率。催化劑TiO<,2>的加入，能提高2,4-DNP的降解速率，在16kV，初始濃度為50mg-L<'-1>，TiO<,2>加量為O.15％時，降解速率最大，其催化效應(yīng)增強因子為1.546。放電電壓對2,4-DNP的影響大，在液電等離子體及液電等離子體協(xié)同TiO<,2>的作用下，放電電壓與反應(yīng)速率常數(shù)的關(guān)系分別為k=9

6、.11×10<'-3>e<'O.5791u>、k=21.38×10<'-3>e<'0.13073u>。 TiO<,2>的焙燒溫度對其協(xié)同催化液電等離子體的催化活性有影響，最佳焙燒溫度為673K，焙燒溫度直接影響催化劑的晶相結(jié)構(gòu)。通過一系列的表征數(shù)據(jù)說明，在液電等離子體中使用TiO<,2>作為催化劑，不能套用光催化的一般理論。TiO<,2>催化劑的表面羥基隨著其焙燒溫度的增加而減少，表面羥基的數(shù)量能直接影響到其催化活性。在低溫焙