催化還原脫除地下水中硝酸鹽的研究.pdf

1、地下水中硝酸鹽污染日益嚴重，對人類健康產(chǎn)生了嚴重的危害。眾所周知，水中硝酸鹽對人有致癌作用，飲用含高濃度硝酸鹽氮的地下水后，容易因缺氧而患高鐵血紅蛋白癥，嚴重的可致死亡。本文對去除地下水中硝酸鹽的主要技術(shù)進行比較，認為催化還原法是一種有發(fā)展前景的地下水硝酸鹽處理技術(shù)。 本文首次提出用甲酸鈉作為還原劑對地下水中硝酸鹽進行催化還原反應研究。實驗結(jié)果，表明甲酸鈉作為還原劑時，催化劑反應活性和選擇性都有所提高，并降低了硝酸鹽催化還原反應

2、的活性能，使反應更易于進行；并且反應過程中不需要控制體系pH值，簡化了反應操作體系。主要研究內(nèi)容包括： 1以Al2O3為載體制備負載型催化劑，通過甲酸催化還原脫除地下水中硝酸鹽對該催化劑進行活性評價，研究催化劑制備條件對催化性能的影響。發(fā)現(xiàn)催化劑種類、配比及其含量不同，催化劑的催化性能也相應發(fā)生變化，其中4％Pd-1％Cu/Al2O3催化劑可以在45min內(nèi)將100mg/L的NO3-完全去除。 2研究溶液初始pH值、催化

3、劑投加量、甲酸鈉濃度等反應條件對硝酸鹽的催化還原反應的影響?？刂瞥跏紁H值4.5，甲酸鈉濃度600mg/L，催化劑投加量2.0g/L，100mg/L硝酸鹽可以在75min內(nèi)完全反應，轉(zhuǎn)化為氮氣和副產(chǎn)物氨，總氮的脫除率可以達到87％。同時發(fā)現(xiàn)，甲酸鈉作為還原劑時只需控制溶液初始pH值，初始pH值過高或過低都會降低催化劑活性；控制初始pH值為4.5，適當降低催化劑投加量和增加甲酸鈉的濃度有利于提高催化活性，但選擇性會顯著降低。 3與

4、硝酸鹽溶液的催化還原反應相比較，模擬地下水中硝酸鹽的去除率明顯降低，僅能達到54％，且副產(chǎn)物氨氮的產(chǎn)率相對升高?；诖丝疾斓叵滤写嬖诘某Ｒ婋x子對硝酸鹽的還原反應造成的影響，發(fā)現(xiàn)共存陽離子Ca2+、Mg2+對催化劑選擇性沒有明顯影響，但由于在反應過程中生成沉淀而降低催化劑活性表面使催化劑活性降低。共存陰離子SO42-對催化劑的活性和選擇性都不產(chǎn)生影響；HCO3-對硝酸鹽還原反應的影響較大，NO3-去除速率出現(xiàn)先降低后增加的變化趨勢，催化

5、劑選擇性明顯降低。 4對催化劑進行BET、ICP、XRD、TEM和EDX測試分析。結(jié)果表明，負載型催化劑Pd-Cu/γ-Al2O3的活性組分Pd、Cu顆粒較小且均勻分散于載體γ-Al2O3上。反應過程中的水樣也未檢測出Pd、Cu元素，對反應后的催化劑進行回收再利用，其催化性能并未有明顯改變，說明該實驗體系中催化劑Pd-Cu/γ-Al2O3具有很好的穩(wěn)定性。 5硝酸鹽的催化還原是通過多步來完成的，硝酸鹽首先吸附在Pd、Cu