燃煤煙氣中SO2、NO和Hg0一體化控制實驗研究.pdf

1、傳統(tǒng)上，燃煤煙氣中二氧化硫、氮氧化物和汞常采用在燃煤鍋爐后分設煙氣脫硫、煙氣脫硝和活性炭噴入等裝置來實現(xiàn)控制，這種分級治理方式存在占地面積大、設備投資及運行費用高和煙氣系統(tǒng)穩(wěn)定性差等不足。因此，開發(fā)設備投資費用少、運行成本低和環(huán)境友好的燃煤煙氣一體化脫硫脫硝脫汞新工藝具有重要的理論意義和應用價值，已成為大氣污染控制領域的研究熱點。
　　本文通過文獻調研和大量實驗，制備了多種可用于同時脫硫脫硝或同時脫硫脫硝脫汞的復合氧化劑，包括H2

2、O2/S、Fenton/P、Fenton/P/C、NaClO2/B和NaClO2/H。采用自行設計的類氣相預氧化結合吸收反應實驗平臺，考察了復合氧化劑制備條件及反應條件對脫硫脫硝脫汞的影響，確立了多種復合氧化劑的最佳實驗條件:(1)H2O2/S脫硫脫硝脫汞的最佳實驗條件如下:復合氧化劑中S與H2O2的摩爾濃度比為0.2∶8mol/mol，復合氧化劑pH為5.5，反應溫度為120℃，模擬煙氣氣速為2.0L/min，復合氧化劑加入速率為40

3、μl/min，所得脫硫脫硝脫汞效率分別為100％、83.2％和91.5％。(2)Fenton/P/C脫硫脫硝脫汞的最佳實驗條件如下:復合氧化劑中H2O2、FeSO4、P和C的摩爾濃度比為4mol/L∶4mmol/L∶1mol/L∶40mmol/L，復合氧化劑pH為1.1，反應溫度為130℃，模擬煙氣氣速為1.0L/min，復合氧化劑加入速率為150μl/min，所得脫硫脫硝脫汞效率分別為100％、78.9％和83.9％。(3)NaClO

4、2/B同時脫硫脫硝脫汞的最佳實驗條件如下:復合氧化劑中NaClO2與B的摩爾濃度比為1.5∶0.05mol/mol，復合氧化劑pH為7.0，反應溫度為140℃，模擬煙氣氣速為3.0L/min，復合氧化劑加入速率為250μl/min，所得同時脫硫脫硝脫汞效率分別為100％，91％和93％。(4)NaClO2/H同時脫硫脫硝脫汞的最佳實驗條件如下:復合氧化劑中H和NaClO2的摩爾濃度比為4∶0.1 mol/mol，復合氧化劑pH為4.5，

5、反應溫度為150℃，模擬煙氣氣速為3.0L/min，復合氧化劑加入速率為200μl/min，所得同時脫硫脫硝脫汞效率分別為100％，87％和92％。此外，研究還進行了以腐植酸鈉為吸收劑的脫硫脫硝實驗，其最佳實驗條件如下:HA-Na濃度為0.04mol/L，反應溫度為50℃，HA-Na溶液pH為12，模擬煙氣氣速為3L/min，所得SO2、 NO2和NO的脫除效率分別為100％、99.6％和65％。通過上述研究，提出了多種新型燃煤煙氣凈化

6、工藝一類氣相預氧化結合吸收反應的一體化脫硫脫硝脫汞方法，
　　采用能譜分析(Energy Dispersive Spectroscopy，EDS)、X射線衍射(X-raydiffraction，XRD)、掃描電子顯微鏡(Scanning electron microscope，SEM)、冷原子熒光光譜分析(Cold vapor atomic fluorescence spectrometer，CVAFS)、X射線光電子能譜分析(X

7、-ray powder spectrometer，XPS)等表征手段，確定了類氣相預氧化脫硫脫硝脫汞的主要產(chǎn)物。含硫產(chǎn)物主要為硫酸鈣和亞硫酸鈣，含氮產(chǎn)物主要為硝酸鈣和亞硝酸鈣，含汞產(chǎn)物主要為HgO、HgCl2及HgSO4。通過傅里葉轉換紅外線光譜分析儀(Fourier Transform infrared spectroscopy，F(xiàn)T-IR)、XRD和EDS表征，確定了吸收脫除實驗的主要產(chǎn)物為硫酸鈉和HA。根據(jù)表征結果和相關文獻，推測

8、了H2O2系列和NaClO2系列復合氧化劑的脫硫脫硝脫汞反應機理以及HA-Na吸收SO2、NO和NO2的反應機理。
　　通過宏觀反應動力學實驗，計算得出H2O2系列脫硫脫硝脫汞的反應級數(shù)為準一級，H2O2/S脫硫脫硝脫汞表觀活化能分別為22.33、23.75和24.11 kJ/mol，F(xiàn)enton/P脫硝的表觀活化能為14.1 kJ/mol，F(xiàn)enton/P/C脫汞的表觀活化能為14.3kJ/mol。脫硝動力學實驗表明，復合氧化劑