氮-硫共摻雜石墨烯凝膠的制備及其在超級電容器中的應(yīng)用.pdf

1、作為一種新型的儲(chǔ)能器件，超級電容器具有充放電速率快、功率密度高、循環(huán)壽命長、安全性能好等優(yōu)點(diǎn)，因此在能源、交通運(yùn)輸、軍事和生物技術(shù)等方面都具有非常廣闊的應(yīng)用前景，引起了世界范圍內(nèi)的普遍關(guān)注。與現(xiàn)在應(yīng)用較廣泛的鋰硫電池和鉛酸電池相比，超級電容器的功率密度更高，循環(huán)穩(wěn)定性更好，但是其不足之處是能量密度較低，這限制了其在某些領(lǐng)域中的應(yīng)用。電極材料是超級電容器中最重要的組成部分，其性質(zhì)直接決定著超級電容器的性能，因此目前大量的研究主要集中在電極

2、材料上。超級電容器的電極材料主要包括碳材料、過渡金屬氧化物和導(dǎo)電聚合物等。目前，應(yīng)用最廣的為碳材料，同時(shí)也是最早被用來作為超級電容器的電極材料。
　　石墨烯因其具有較高的比表面積，良好的導(dǎo)電性、熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是理想的超級電容器的電極材料。石墨烯氣凝膠(graphene aerogel，GA)是利用氫鍵、官能團(tuán)和共軛π鍵將二維的片層石墨烯自組裝成一種三維的石墨烯材料，能有效抑制石墨烯的團(tuán)聚，因此其應(yīng)用更為廣泛。本

3、文制備了一些雜原子共摻雜石墨烯凝膠并作為電極材料應(yīng)用于超級電容器中，主要研究內(nèi)容如下:
　　1.以氧化石墨烯（graphene oxide，GO）和具有還原性的離子液體為原料，通過控制反應(yīng)物的質(zhì)量比、反應(yīng)溫度及時(shí)間，制備出N/S共摻雜的石墨烯水凝膠材料，將其凍干后得到水凝膠(N/S-GA1)。將其應(yīng)用到雙電層超級電容器(EDLC)中，運(yùn)用多種電化學(xué)測試手段對其電化學(xué)性能進(jìn)行測試，結(jié)果表明，當(dāng)電流密度為1A/g時(shí)，比容量為182F/

4、g;當(dāng)電流密度為10A/g時(shí)，比容量為127F/g。對應(yīng)的能量密度分別為99.9Wh/kg和62.3Wh/kg，展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。
　　2.將2-巰基-1-甲基咪唑作為還原劑和摻雜劑，與GO反應(yīng)制備出一系列N/S共摻雜石墨烯氣凝膠材料并將其作為超級電容器的電極材料，以比容量為判斷依據(jù)，對反應(yīng)條件（時(shí)間、溫度、物料比）進(jìn)行優(yōu)化，從而選擇出最佳的反應(yīng)條件。將最優(yōu)條件下制備的N/S共摻雜石墨烯氣凝膠(N/S-GA2)作為超級電容器

5、的電極材料，對其組裝的超級電容器進(jìn)行電化學(xué)測試，結(jié)果表明，當(dāng)電流密度為1A/g時(shí)，比容量為212F/g，對應(yīng)的能量密度和功率密度分別為116.9Wh/kg和1.0kW/kg;當(dāng)電流密度為10A/g時(shí)，比容量為162F/g，對應(yīng)的能量密度和功率密度分別為82.1Wh/kg和9.5kW/kg。和N/S-GA1相比，N/S-GA2展現(xiàn)出更好的電容特性。
　　3.以無毒的2-巰基苯并咪唑與GO通過一步水熱法反應(yīng)，在最佳反應(yīng)條件(200℃，

6、2-巰基苯并咪唑與GO的質(zhì)量比為2∶1)下制備出N/S共摻雜石墨烯氣凝膠材料(N/S-GA3)。將其作為超級電容器的電極材料，展現(xiàn)出較好的電化學(xué)性能。當(dāng)電流密度為1A/g時(shí)，比容量為206F/g，對應(yīng)的能量密度和功率密度分別為104.7Wh/kg和1.0kW/kg。由于此方法中用到的原料無毒無害，以此材料作為雙電層超級電容器的電極材料符合綠色能源的理念，具有較大的應(yīng)用前景。
　　本文中用三種不同的還原劑制備的N/S共摻雜石墨烯氣凝