二氧化鈰及其負(fù)載貴金屬催化劑的制備與性能研究.pdf

1、納米催化材料所具有的量子尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等，使得它表現(xiàn)出許多不同于其他材料的特殊性質(zhì)。稀土氧化物、貴金屬及稀土貴金屬?gòu)?fù)合材料在三效催化劑、先進(jìn)結(jié)構(gòu)陶瓷、燃料電池、氧傳感器、石油化工等領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用。為此，本論文以CeO2及其負(fù)載貴金屬催化劑為研究對(duì)象，采用溶劑熱、微波輔助加熱等合成方法，分別制備出多層核殼結(jié)構(gòu)CeO2、核殼結(jié)構(gòu)Au/CeO2與AuPd/CeO2和CeO2納米粒子。所制備的產(chǎn)物用各種表征手段進(jìn)行了表征，對(duì)

2、合成的催化劑的催化性能進(jìn)行了初步的討論，并對(duì)其合成規(guī)律進(jìn)行了探討，從而為制備其它稀土氧化物及其貴金屬催化劑提供理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)路線。本論文的主要內(nèi)容如下：
　　(1)核殼層數(shù)、厚度可調(diào)控納米二氧化鈰空心球的合成及其催化性能研究
　　本章采用溶劑熱法，在不添加模板劑的條件下，成功制備了具有多層核殼結(jié)構(gòu)CeO2空心納米球，進(jìn)而通過(guò)本方法制備了其他核殼結(jié)構(gòu)稀土氧化物。該方法是先將鈰基配位聚合物納米球（Ce-CP）用混合溶劑熱法合成，

3、隨后分別在空氣、氮?dú)夂蜌鍤鈼l件下煅燒。通過(guò)對(duì)合成條件的控制，發(fā)現(xiàn)在空氣氣氛中煅燒后可以合成出核殼層數(shù)、殼厚度可調(diào)控的二氧化鈰空心球。多殼CeO2呈現(xiàn)優(yōu)異的RhB的光催化降解性能。更重要的是，多殼CeO2具有多孔核殼空心結(jié)構(gòu)，可以使它們具有廣泛的重要潛在應(yīng)用。
　　(2) CeO2負(fù)載Au、AuPd催化劑的制備及其催化性能的研究
　　本章以上述制備具有核殼結(jié)構(gòu)的CeO2的基礎(chǔ)上，以此為載體，通過(guò)簡(jiǎn)單的水溶液浸漬法成功制備了負(fù)載

4、型催化劑Au/CeO2、AuPd/CeO2材料，并對(duì)兩種催化性能、核殼CeO2和商業(yè)CeO2進(jìn)行了比較。研究結(jié)果表明，核殼CeO2、Au/CeO2和AuPd/CeO2的催化活性都比商業(yè)CeO2的性能更好，而前三個(gè)催化劑按照催化效果排序?yàn)锳uPd/CeO2>Au/CeO2>CeO2。
　　(3)多層核殼結(jié)構(gòu)納米CeO2的微波快速合成
　　本章在混合溶劑熱成功合成具有核殼結(jié)構(gòu)的二氧化鈰的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步發(fā)展了微波法輔助合成核殼結(jié)構(gòu)

5、二氧化鈰的方法。以吡啶-2,5-二羧酸為配體，先用微波加熱法快速合成了鈰基配位聚合物，再用煅燒法成功制備了形貌良好的多殼結(jié)構(gòu)二氧化鈰納米材料?？疾炝朔磻?yīng)時(shí)間、溫度、濃度對(duì)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)形貌的影響進(jìn)行了研究。進(jìn)而對(duì)微波法與混合溶劑熱法制備的產(chǎn)物的性能進(jìn)行了比較，結(jié)果表明微波輔助制備的多殼結(jié)構(gòu)CeO2吸收紫外線性能有所提高。
　　(4)微波輔助加熱納米二氧化鈰的合成
　　以水為溶劑，有機(jī)胺為堿源（三乙烯四胺、四乙烯五胺、二乙醇胺和乙