氣-液-固三相床一步法合成二甲醚.pdf

1、本研究論文對(duì)二甲醚的性質(zhì)用途和國(guó)內(nèi)外二甲醚的發(fā)展情況進(jìn)行了詳細(xì)綜述，并從云南省豐富的CO資源出發(fā)，指出利用合成氣(CO和H2)合成二甲醚最有發(fā)展前途。并對(duì)合成氣(CO和H2)一步法制二甲醚的工藝條件優(yōu)化及雙功能催化劑的考察和選擇進(jìn)行了較全面的研究，包括： (1)利用商業(yè)化的甲醇合成催化劑C301、C207、XNC98和自制的銅基催化劑在三相漿態(tài)床反應(yīng)器中對(duì)合成甲醇的性能和工藝條件進(jìn)行考察，選擇出在合成工藝條件為壓力4.5MPa，

2、溫度240℃，轉(zhuǎn)速1500n/min，進(jìn)氣流量0.07L.min-1，CO：H2=1：2(摩爾比)下，得出合成甲醇效果最好的催化劑-國(guó)產(chǎn)C301，其CO轉(zhuǎn)化率為68.63％，甲醇的選擇性達(dá)到91.68％。并對(duì)C301在三相床中受溫度、壓力等工藝條件的影響效果進(jìn)行了考察。 (2)在三相床反應(yīng)器中，利用C301為甲醇合成催化劑，分別以HY、HB、HZSM-5、γ-Al2O3為甲醇脫水催化劑，制備出雙功能催化劑C301-HY、C301

3、-Hβ、C301-γ-Al2O3、C301-HZSM-5，并考察了四種雙功能催化劑一步法合成二甲醚的催化效果，得出以C301-HY為雙功能催化劑合成二甲醚的催化效果最好，在280℃、4.0MPa下CO的轉(zhuǎn)化率可達(dá)76.61％，二甲醚的選擇性及收率分別為68.17％和52.23％。 (3)在三相漿態(tài)床中對(duì)C301-HY型雙功能催化劑制備二甲醚的工藝條件(溫度、壓力、雙功能基比例)進(jìn)行了優(yōu)化，得出CO轉(zhuǎn)化率、二甲醚選擇性及收率隨溫度

4、、壓力、雙功能基比例的變化規(guī)律。找出了C301-HY作為雙功能催化劑的最佳工藝條件為：溫度280℃、壓力4.0MPa、雙功能基的比例4：1。 (4)本論文還計(jì)算了反應(yīng)氣在不同溫度(270～300℃)下的平衡組成、CO的平衡轉(zhuǎn)化率及二甲醚的平衡選擇性和平衡收率等熱力學(xué)數(shù)據(jù)，并與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比。并通過(guò)實(shí)驗(yàn)得出了在反應(yīng)溫度為270～300℃下，CO轉(zhuǎn)化率及醇醚收率隨反應(yīng)時(shí)間的變化曲線，得出280℃、4.0MPa下，反應(yīng)在100min