雜多酸(鹽)催化劑在選擇性催化氧化反應中的應用研究.pdf

1、雜多酸及其鹽因其多樣的結構、獨特的性質(zhì)以及在催化、材料和醫(yī)學科學等方面的應用,引起了國內(nèi)外相關學者越來越多的重視。其中人們對鎢系和鉬系雜多酸在催化領域的研究最為深入,也取得了良好的效果。
　　 本文采用分步加入原料、分步酸化和乙醚萃取的方法合成了Na1oGeWgO34、H3PW12O40、Na9PWgO34和(NBu4)77PCoMo11O40四種催化劑。采用FT-IR對催化劑進行了分析和確認。并將制得的四種催化劑應用于甲苯制苯

2、甲醛、環(huán)己烷制環(huán)己酮、乙苯制苯乙酮和環(huán)戊烯制戊二醛的反應中,分別考察反應溫度、反應時間、原料與雙氧水物質(zhì)量比、催化劑用量和反應溶劑等因素對催化劑性能的影響。主要的研究成果如下:
　　 H3PW12O40做催化劑催化氧化甲苯制苯甲醛的效果最好。反應體系的最佳反應條件為:反應溫度70℃,反應時間2h,催化劑用量0.03g,反應體系的pH值為6,反應溶劑為乙腈和雙氧水與甲苯物質(zhì)量比10:1,此時,甲苯的轉(zhuǎn)化率為91.33％,苯甲醛的選

3、擇性為42.67％；(NBu4)7PCoMo11O40做催化劑催化氧化環(huán)己烷制環(huán)己酮的效果最好。反應體系的最佳反應條件為:反應溫度80℃,反應時間9h,催化劑用量0.25g,反應溶劑為叔丁醇和雙氧水與環(huán)己烷物質(zhì)量比5:1,此時,環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率為52.64％,環(huán)己酮的選擇性為26.17％；Na10GeW9O34做催化劑催化氧化乙苯制苯乙酮的效果最好。反應體系的最佳反應條件為:反應溫度80℃,反應時間5h,催化劑用量0.4g,反應溶劑為冰乙