量子耗散動(dòng)力學(xué)的理論發(fā)展與應(yīng)用.pdf

1、本論文致力于量子耗散動(dòng)力學(xué)兩方面的研究。一方面是量子耗散理論的發(fā)展，我們系統(tǒng)介紹了通過影響泛函路徑積分求導(dǎo)來建立嚴(yán)格的級(jí)聯(lián)量子耗散方程的方法，給出了在不同方案下的具體形式：另一方面是嚴(yán)格量子耗散理論的實(shí)際應(yīng)用。這里我們涉及了幾種常見的耗散模型體系，包括布居數(shù)轉(zhuǎn)移體系、電荷轉(zhuǎn)移體系和驅(qū)動(dòng)布朗振子體系。另外，由于嚴(yán)格的量子耗散理論所需的計(jì)算量非常巨大，本論文也討論了我們?cè)跀?shù)值算法方面所做的一些具體工作。本論文具體安排如下：
　　 第

2、一章介紹了量子耗散理論的一些背景知識(shí)，包括體系的約化描述，相關(guān)函數(shù)、響應(yīng)函數(shù)及線性響應(yīng)理論，重點(diǎn)討論了其中涉及的一些關(guān)鍵概念以及漲落-耗散定理。
　　 在第二章，我們首先回顧了影響泛函路徑積分公式，然后通過求影響泛函路徑積分時(shí)間導(dǎo)數(shù)的方法構(gòu)建了級(jí)聯(lián)耦合運(yùn)動(dòng)方程組(Hierarchical Equations ofMotion，HEOM)。該方法非微擾地處理任意溫度下的非馬爾可夫量子耗散過程，并且適用于有含時(shí)外場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的情況。除此之

3、外，我們還推導(dǎo)了與該級(jí)聯(lián)方程組等價(jià)的格林函數(shù)的連分?jǐn)?shù)方程。
　　 在第三章，我們具體應(yīng)用上述的HEOM方程研究了受激拉曼絕熱轉(zhuǎn)移過程中純相位弛豫的影響。在具體應(yīng)用上，HEOM方程包含一組已知定義的輔助密度算符(Auxiliary Density Operators，ADOs)，這些輔助算符將體系-熱庫(kù)的耦合強(qiáng)度及記憶時(shí)間尺度以非微擾、級(jí)聯(lián)的方式處理。為了實(shí)現(xiàn)HEOM理論的數(shù)值計(jì)算，我們提出了一種索引機(jī)制，該機(jī)制可以在復(fù)雜的級(jí)聯(lián)結(jié)

4、構(gòu)中方便地實(shí)現(xiàn)下標(biāo)序列和ADOs之間的對(duì)映關(guān)系，從而可以大大加快運(yùn)算過程中的尋址操作。另一方面，我們對(duì)每一個(gè)ADO都重新做了標(biāo)度，這樣所有的ADOs都統(tǒng)一到和約化體系密度矩陣相同的誤差范圍內(nèi)。在此基礎(chǔ)上，我們可以采用一種有效的過濾方法，該方法大大減少參與運(yùn)算的ADOs的數(shù)目。在做完這些準(zhǔn)備工作后，我們利用該嚴(yán)格方法具體計(jì)算和分析了在一個(gè)簡(jiǎn)單的三能級(jí)受激拉曼絕熱轉(zhuǎn)移過程中，存在純相位弛豫的耗散動(dòng)力學(xué)問題，并將得到的嚴(yán)格結(jié)果同幾種微擾理論的

5、結(jié)果進(jìn)行比較和標(biāo)定。
　　 上述HEOM是以玻色-愛因斯坦函數(shù)的Matsubara展開(Matsubara SpectralDecomposition，MSD)為基礎(chǔ)的，簡(jiǎn)稱為MSD-HEOM。在第四章，我們給出了玻色-愛因斯坦函數(shù)的部分分式分解方法(Partial Fraction Decomposition，PFD)，并以此為基礎(chǔ)構(gòu)造了相應(yīng)的HEOM方程，簡(jiǎn)稱PFD-HEOM。PFD分解的一個(gè)特點(diǎn)就是它分解后得到的極點(diǎn)為復(fù)極

6、點(diǎn)，這個(gè)特點(diǎn)使我們能夠更有效、更準(zhǔn)確地展開玻色-愛因斯坦分布函數(shù)。為了考察PFD-HEOM的數(shù)值效率，我們計(jì)算了自旋-玻色體系的耗散動(dòng)力學(xué)演化，通過和MSD-HEOM比較，發(fā)現(xiàn)PFD-HEOM的計(jì)算效率明顯優(yōu)于MSD-HEOM，計(jì)算時(shí)間可以縮短一個(gè)數(shù)量級(jí)甚至更多。
　　 在第五章，我們發(fā)展了一種近似的級(jí)聯(lián)量子主方程方法(Hierarchical Quanrum Master Equation，HQME)。該方法對(duì)Drude熱庫(kù)模

7、型的傳統(tǒng)半經(jīng)典處理進(jìn)行改進(jìn)，所得到的HQME方程可以看作是對(duì)傳統(tǒng)的隨機(jī)Liouville方程理論的修正。雖然從形式上看只是很簡(jiǎn)單的一項(xiàng)修正，但是改進(jìn)后的方程不僅提高了準(zhǔn)確性而且也極大地?cái)U(kuò)寬了適用范圍；更加難能可貴的是，該修正并不會(huì)導(dǎo)致計(jì)算量的增加。這在隨后的對(duì)兩能級(jí)電荷轉(zhuǎn)移體系的耗散動(dòng)力學(xué)研究中得到了驗(yàn)證。同時(shí)我們還推導(dǎo)了該電荷轉(zhuǎn)移體系的嚴(yán)格、解析的速率表達(dá)式，其中用到了我們?cè)谇懊嫣岬降腖iouville空間的連分?jǐn)?shù)格林函數(shù)方法。最后，

8、我們給出了該近似HQME理論的應(yīng)用判則，它可以用來預(yù)估該理論在不同系統(tǒng)中的具體表現(xiàn)。
　　 第六章中，我們通過Wigner相空間高斯波包演化方法構(gòu)建了驅(qū)動(dòng)布朗振子體系的嚴(yán)格量子主方程。該方程充分考慮了驅(qū)動(dòng)和耗散之間的相關(guān)效應(yīng)，并將這種相關(guān)效應(yīng)歸結(jié)為有效場(chǎng)修正。通過研究，我們發(fā)現(xiàn)在驅(qū)動(dòng)場(chǎng)頻率較低和熱庫(kù)記憶時(shí)間尺度為中等大小時(shí)，驅(qū)動(dòng)和耗散之間的這種協(xié)同效應(yīng)對(duì)體系的影響明顯。
　　 在第七章，我們總結(jié)了本論文，并著重討論了作者