各向同性介質(zhì)中非線性光學(xué)的偏振特性.pdf

1、由于各向同性介質(zhì)的光學(xué)性質(zhì)對線偏振光偏振的不同取向是一致，以往很少研究其非線性光學(xué)性質(zhì)和入射光偏振態(tài)（線，橢圓和圓偏振）的關(guān)系。本論文將從理論和實驗上對各向同性介質(zhì)中非線性光學(xué)的偏振特性進(jìn)行研究，我們的工作圍繞偏振和非線性兩個主題展開。主要內(nèi)容包括表征非線性光學(xué)偏振特性的測量技術(shù)和非線性光學(xué)（非線性折射，非線性散射和非線性吸收）偏振特性的研究。具體內(nèi)容為1．推導(dǎo)了各向同性介質(zhì)中偏振光束傳播方程組。從方程組結(jié)構(gòu)分析了偏振光入射到各向同性介

2、質(zhì)中偏振態(tài)的演化。不存在非線性吸收時，僅有橢圓偏振光經(jīng)過介質(zhì)后其偏振取向會發(fā)生旋轉(zhuǎn)。如果非線性吸收對這幾種偏振光是各向異性的，那么對于橢圓偏振光，不但偏振橢圓會發(fā)生旋轉(zhuǎn)而且其橢圓率會改變。我們使用納秒激光脈沖在二硫化碳(CS2)中觀察到了光束經(jīng)過樣品后偏振態(tài)的變化。
　　 2．發(fā)展了用于測量非線性光學(xué)偏振特性的偏振光Z掃描方法。并給出了適用任意孔徑光闌和任意大非線性相移的歸一化透過率公式，分析表明橢圓偏振光Z掃描法可以用來同時測

3、量各向同性介質(zhì)的兩個獨(dú)立分量。隨后研究了在光闌前面加四分之一波片和檢偏鏡組合對橢圓偏振光Z掃描法測量靈敏度的影響。當(dāng)兩個四分之一波片垂直時，檢偏鏡在接近消光的位置測量靈敏度可以得到提高，但是這種測量方法的準(zhǔn)確性并不是很好。另外，我們發(fā)現(xiàn)各向同性介質(zhì)中交叉極化波最大產(chǎn)生效率的位置不是一直在光束焦點處，當(dāng)光強(qiáng)很強(qiáng)時，產(chǎn)生最大效率的位置可能在焦點兩端對稱的地方。對于橢圓偏振光Z掃描方法，如果將信號光探測器前面的光闌換成透鏡和檢偏鏡的組合，我們

4、就可以使用Z掃描方法來直接測量出三階極化率分量X(3)xyyx的值。這些新的偏振光Z掃描測量方法被用來測量CS2在532nm皮秒脈沖時的三階極化率分量，測量結(jié)果和文獻(xiàn)報道吻合的很好。
　　 3．使用偏振光閉孔Z掃描測量技術(shù)，我們研究了CS2、甲苯、二甲基甲酰胺(DMF)和鄰二氯苯的非線性折射和入射光偏振態(tài)的關(guān)系。實驗中所用的脈沖是800nm的飛秒脈沖。如同皮秒脈沖的結(jié)果，非線性折射隨著偏振橢圓的橢圓率的增加而降低。其機(jī)理是入射光

5、的偏振態(tài)可以改變Re(X(3)xyyx)對非線性折射系數(shù)的貢獻(xiàn)。以這些溶劑實驗結(jié)果為基礎(chǔ)，我們獲得了他們飛秒脈沖下三階極化率獨(dú)立分量的值。通過這些極化率分量的比值我們發(fā)現(xiàn)，在飛秒脈沖下非線性折射的機(jī)制除了電子效應(yīng)還有非瞬態(tài)原子核效應(yīng)。特別對于CS2這種常被用在三階極化率測量方法中作參考的材料，我們給出了適合各種三階極化率測量方法的三階極化率參考值，這對于新材料的研究將有很大的幫助。
　　 4．使用偏振光開孔Z掃描技術(shù)和800nm

6、飛秒脈沖，我們研究了CS2等溶劑中非線性散射和入射光偏振態(tài)與樣品厚度的關(guān)系。入射脈沖光能量相同時，非線性散射的強(qiáng)度會隨著入射光偏振橢圓率的減小而增加，也會隨著樣品厚度的增加而增加。非線性散射發(fā)生的能量閾值也是入射光偏振態(tài)和樣品長度的函數(shù)。這種非線性散射的依賴性是由自聚焦效應(yīng)決定的，因為這種散射的發(fā)生和實際光強(qiáng)密切相關(guān)，而且自聚焦效應(yīng)導(dǎo)致的峰值光強(qiáng)也有相同的依賴性。這幾種溶劑由于非線性散射導(dǎo)致的開孔Z掃描曲線很不相同，這很可能和溶劑本身的

7、粘滯性相關(guān)，說明這種非線性散射和樣品損傷是相關(guān)的。
　　 5．通過飛秒脈沖偏振光開孔Z掃描技術(shù)，研究了DMF和吡啶在400nm時非線性吸收和入射光偏振態(tài)的關(guān)系。非線性吸收的強(qiáng)度隨著入射光偏振橢圓率的增加而降低。這些開孔Z掃描曲線在低能量下能比較好被雙光子吸收模型擬合好。而高光強(qiáng)下的掃描曲線能被包含雙光子和三光子吸收的模型較好地擬合，這種非線性吸收很有可能同時包含雙光子和三光子吸收。由雙光子吸收模型擬合獲得的有效吸收系數(shù)隨著入射光

8、偏振橢圓率的增加而降低，或者隨著光強(qiáng)的增加而增加。簡并泵浦-探測時間譜表明，這種非線性吸收是一個瞬態(tài)過程。非線性吸收偏振特性的機(jī)制來源于：a）非線性吸收系數(shù)與入射光偏振態(tài)相關(guān)；b）非線性折射引起的自聚焦效應(yīng)與偏振態(tài)相關(guān)。這兩種機(jī)制對DMF和吡啶非線性吸收偏振特性的作用難以定量的分析出來，有待進(jìn)一步地研究。
　　 通過合成新材料或者改造材料結(jié)構(gòu)來調(diào)整非線性光學(xué)性質(zhì)是一種有效且被廣泛應(yīng)用的方法，然而這種調(diào)整往往是間斷性的，而一個連續(xù)