介孔MCM-41負載銅配合物催化劑在醇氧化與碳-雜鍵形成反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、1.通過5-氨基-1,10-菲咯啉與3-異氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷的加成反應(yīng)，制備了1-(5-1,10-菲咯啉基)-3-(3-三乙氧硅基丙基)脲配體(Phen-Si)，后者再與介孔材料MCM-41在甲苯中縮合固載，首次制備了1,10-菲咯啉功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-Phen)。通過MCM-41-Phen與氯化亞銅在DMF中室溫反應(yīng)制得了MCM-41負載菲咯啉氯化亞銅配合物(MCM-41-Phen-CuCl)，用 XRD

2、、ICP和元素分析對其結(jié)構(gòu)進行了表征。研究了MCM-41負載菲咯啉氯化亞銅配合物在催化醇氧氣氧化生成醛酮反應(yīng)中的催化特性。結(jié)果表明：該新型負載銅催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性，不僅可催化芐醇高產(chǎn)率轉(zhuǎn)化成相應(yīng)的芳醛，也可使烯丙醇、仲醇以中等至良好產(chǎn)率氧化生成相應(yīng)的烯丙醛和酮。此外，該負載銅催化劑能循環(huán)使用多次其活性基本保持不變，為催化醇氧化制備醛酮提供了綠色新途徑。
　　2.通過1,10-菲咯啉功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41

3、-Phen)與碘化亞銅在DMF中室溫反應(yīng)，制備了MCM-41負載菲咯啉碘化亞銅配合物(MCM-41-Phen-CuI)。研究了MCM-41-Phen-CuI在二苯基膦與芳基碘的C-P偶聯(lián)反應(yīng)中的催化特性。研究結(jié)果表明：該新型負載銅催化劑能有效催化各種芳基碘與二苯基膦的C-P交叉偶聯(lián)反應(yīng)，以良好至優(yōu)異產(chǎn)率生成了各種功能化三苯基膦類化合物。該負載銅催化劑能循環(huán)再用多次其活性基本保持不變，為各種功能化三苯基膦類化合物的合成提供了實用的新方法。

4、
　　3.按文獻方法通過雙齒氮功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-2N)與碘化亞銅在 DMF中室溫反應(yīng)，制備了 MCM-41負載雙齒氮碘化亞銅配合物催化劑(MCM-41-2N-CuI)，研究了其在2-氨基吡啶與甲基酮之間的氧化環(huán)化生成咪唑并[1,2-a]吡啶反應(yīng)中的催化特性。結(jié)果表明MCM-41-2N-CuI表現(xiàn)出較高的催化活性，各種甲基酮和不同的2-氨基吡啶能順利進行氧化環(huán)化反應(yīng)，以良好產(chǎn)率生成了各種咪唑并[1,2-a]