氫和硫在金屬和非金屬表面吸附的周期性密度泛函研究.pdf

1、作為將來(lái)能源的攜帶和運(yùn)用，儲(chǔ)氫的研究已經(jīng)成為了一項(xiàng)核心技術(shù)。近來(lái)，一些碳基底的納米材料，像碳納米管和石墨烯在高氫的儲(chǔ)藏方面已經(jīng)受到越來(lái)越多的關(guān)注。大家知道，硼和氮替位的納米管在儲(chǔ)氫方面，已經(jīng)進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)和理論研究。但是，硼和氮替位的石墨烯對(duì)于氫的儲(chǔ)藏還是比較的少。另一方面，石墨烯作為理想的二維納米材料，它也存在著許多獨(dú)特的化學(xué)現(xiàn)象，特別是吸附原子的引入往往能使其磁性和電子結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯的變化。 而詳細(xì)的了解原子在金屬表面的化學(xué)吸

2、附行為對(duì)知道金屬表面的催化過(guò)程也是十分重要的。隨著計(jì)算機(jī)水平的提高，密度泛函理論也快速的發(fā)展起來(lái)。這將有利于我們研究氫和硫原子在金屬M(fèi)o(110)表面和非金屬石墨烯上的吸附行為。 本文的研究主要分以下四部分： (1)詳細(xì)研究了氫吸附在純的和硼替位的石墨烯上的行為。結(jié)果表明，硼替位的石墨烯表現(xiàn)出接受電子的能力，降低了氫原子的吸附能，從而提高的石墨烯的儲(chǔ)氫能力。 (2)詳細(xì)研究了硫吸附在石墨烯上的行為，發(fā)現(xiàn)當(dāng)硫吸附在

3、石墨烯的橋位置時(shí)沒(méi)有磁性引入，此時(shí)在石墨烯的σ態(tài)和硫原子的2s態(tài)之間卻存在著很強(qiáng)的雜化。當(dāng)硫原子吸附在石墨烯的空穴位置時(shí)，有1.98μB的磁性被發(fā)現(xiàn)，此時(shí)石墨烯的π態(tài)和硫原子的2p態(tài)發(fā)生了一定的雜化。 (3)對(duì)于氫原子吸附在金屬M(fèi)o(110)表面，我們計(jì)算了它們的吸附能、結(jié)構(gòu)參數(shù)、勢(shì)能曲線(xiàn)和分態(tài)密度。結(jié)果表明在1ML氫的覆蓋下，亞表面位置是穩(wěn)定的吸附位置。并且，由于這個(gè)位置的吸附使得最表層的鉬整體發(fā)生側(cè)面平移，從而產(chǎn)生了一定的重