基于第一性原理研究釬鋅礦氮化物及其合金中的聲子輸運.pdf

1、釬礦氮化鋁（AlN）、氮化鎵（GaN）、氮化銦（InN）及其合金被廣泛應用在光電器件、太陽能電池和高頻晶體管等設備中。在這些器件應用中，溫度是影響性能、可靠性以及壽命的重要因素。材料的導熱系數決定了它的導熱能力，因此研究材料的導熱系數是器件熱管理的重要內容。盡管導熱系數可以通過實驗測量得到，然而由于實驗樣品生長質量的限制，對纖鋅礦AlN、GaN、InN及其合金本征導熱系數的認知仍然不足，特別是纖鋅礦InN。在微觀上，晶體熱傳導的載流子為

2、聲子，運動過程由聲子玻爾茲曼方程描述。聲子在輸運過程中會受到散射，根據散射來源的不同主要分為晶格自身的本征散射和樣品相關的散射。本征散射決定了晶格的本征導熱系數，一直是研究的難點。最近，本征散射可以通過第一性原理計算準確得到。論文結合第一性原理計算和聲子玻爾茲曼方程的求解，研究纖鋅礦AlN、GaN、InN及其合金的導熱系數以及尺寸效應。
　　計算結果表明，室溫時在纖鋅礦晶格水平方向和垂直方向上，自然同位素下AlN的導熱系數分別為3

3、01 Wm-1K-1和287 Wm-1K-1，GaN的導熱系數分別為244 Wm-1K-1和277 Wm-1K-1，InN的導熱系數分別為133 Wm-1K-1和152 Wm-1K-1。不同溫度下導熱系數的計算顯示，纖鋅礦AlN導熱系數的各向異性很小，可視為各向同性材料，而纖鋅礦GaN和InN導熱系數具有不可忽略的各向異性，特別是在低溫條件下。導熱系數的各向異性與不同方向上聲子速度的平方相關，通過計算平方速度對頻率的分布發(fā)現導熱系數的各

4、向異性主要由低頻聲子貢獻，并且主要來自高頻橫波聲學支。導熱系數對平均自由程的累積函數以及薄膜導熱系數隨厚度的變化都表明纖鋅礦AlN、GaN和InN的尺寸效應可以持續(xù)到幾十微米。
　　基于第一性原理計算得到纖鋅礦AlN、GaN和InN的相關參數以及虛擬晶格模型，研究了纖鋅礦AlxGa1-xN、InxGa1-xN和InxAl1-xN導熱系數隨合金濃度的變化。發(fā)現即使很小濃度的合金就可以極大的減小導熱系數。比如，在纖鋅礦GaN中僅僅摻入

5、1％的Al或者In原子后，導熱系數減小60%。當合金濃度達到較高的0.2~0.8時,導熱系數隨合金濃度變化很小。室溫下，沿著釬鋅礦晶體水平方向和垂直方向，AlxGa1-xN的最小導熱系數分別為18 Wm-1K-1和22 Wm-1K-1，InxGa1-xN的最小導熱系數分別為22 Wm-1K-1和27 Wm-1K-1，InxAl1-xN的最小導熱系數分別為8 Wm-1K-1和10 Wm-1K-1。各向異性大于各自的組分材料，這是由于合金對

6、低頻聲子的抑制比高頻聲子小，使各向異性較大的低頻聲子的相對貢獻增加所造成的。合金的尺寸效應同樣可以持續(xù)到幾十微米，并且當尺寸減小到100 nm時，導熱系數將減小一半。
　　在聲子玻爾茲曼方程的求解中，馳豫時間近似會低估導熱系數，Callaway模型作為一種修正被廣泛使用。但是，Callaway模型的準確性一直未被檢驗。以硅、金剛石和纖鋅礦AlN為研究對象，完全基于第一性原理的計算結果檢驗了Callaway模型的準確性。計算結果表明