射頻放電下CO2加氫冷等離子體轉(zhuǎn)化的研究.pdf

1、CO2作為碳及含碳化合物的最終氧化產(chǎn)物，無論是從碳資源綜合利用角度，還是從環(huán)境污染控制來講，研究開發(fā)其轉(zhuǎn)化利用具有極為重要的意義。等離子體化學(xué)反應(yīng)技術(shù)是現(xiàn)代化工領(lǐng)域發(fā)展迅速的重要反應(yīng)技術(shù)，本文將射頻放電等離子體這一低溫非平衡等離子體技術(shù)應(yīng)用于CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的研究，以探索和尋求CO2的有效轉(zhuǎn)化利用方法。
　　首先，以純CO2為對象，考察其在射頻放電等離子體激發(fā)條件下的轉(zhuǎn)化特點和規(guī)律；然后再以H2為添加氣，分別研究了無催化劑和有催化劑

2、存在的情況下射頻等離子活化CO2/H2體系的轉(zhuǎn)化；以CH4為添加氣，采用正交試驗方法，系統(tǒng)研究了CO2/CH4體系的轉(zhuǎn)化規(guī)律和影響因素。根據(jù)實驗數(shù)據(jù)，對CO2在射頻放電等離子體條件下轉(zhuǎn)化的能量效率進行了探討，并分析了各種轉(zhuǎn)化模式下CO2的活化與轉(zhuǎn)化機理。
　　研究結(jié)果表明：
　?、偌僀O2在射頻放電等離子體作用下主要轉(zhuǎn)化為CO和O2，激發(fā)電壓、原料氣流量和放電面積是CO2反應(yīng)的主要影響因素。在CO2流量180ml?min-1

3、，激發(fā)電壓900V，放電面積17.9608cm2時，CO2的轉(zhuǎn)化率可達70.65％。
　　②在CO2/H2轉(zhuǎn)化體系中，檢測到的產(chǎn)物主要有CO2、CO、甲醇和甲烷，以及少量的水；激發(fā)電壓、放電面積、CO2/H2配比和氣體總流量是影響轉(zhuǎn)化的主要因素；在激發(fā)電壓1000V，放電面積17.9608cm2，CO2/H2配比1:3，混合氣體總流量180ml?min-1時，CO2轉(zhuǎn)化率可達85.27%以上，甲醇的選擇性和收率分別為6.73%和5

4、.74%，相應(yīng)地甲烷的選擇性和收率分別為4.38%和3.73%。
　?、劾么呋瘎┡c等離子體協(xié)同活化CO2/H2轉(zhuǎn)化時，檢測得到的主要產(chǎn)物有CO、CO2、CH3OH和CH4，以及少量的水。激發(fā)電壓、放電面積、CO2/H2配比和氣體總流量是影響轉(zhuǎn)化的主要因素，但產(chǎn)物甲醇和甲烷的收率及選擇性不僅受到這四個因素的影響，還與催化劑的性能有很大的關(guān)系。在激發(fā)電壓為1000V，放電面積為7.0336cm2，CO2/H2配比為1:9，氣體總流量

5、為180ml?min-1時，CO2轉(zhuǎn)化率可達92.50%，采用銅基催化劑時，甲醇的選擇性和收率分別達到了8.98%和8.27%，甲烷的選擇性和收率分別為5.53%和5.09%。
　?、茉O(shè)計了4因素4水平L16(44)的正交實驗對CO2/CH4轉(zhuǎn)化反應(yīng)進行了優(yōu)化，得到的適宜操作條件為：激發(fā)電壓1000V，CO2/CH4的配比1:6，總流量為360ml?min-1，放電面積14.3184cm2。此時CO2轉(zhuǎn)化率為94.67%；甲烷的轉(zhuǎn)