阿特拉津在東北凍融土壤中的吸附降解行為研究.pdf

1、阿特拉津是我國(guó)應(yīng)用最為廣泛的玉米田除草劑之一，多年的大量使用已造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染，東北地區(qū)是我國(guó)重要的農(nóng)業(yè)基地，阿特拉津的施用量尤其廣泛。阿特拉津的三氮苯結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，不易被微生物降解，在土壤中殘留期長(zhǎng)，對(duì)生態(tài)農(nóng)業(yè)以及自然環(huán)境造成了嚴(yán)重危害，通過(guò)生物循環(huán)進(jìn)入人體，危害人類健康。因此本文選取東北地區(qū)作為實(shí)驗(yàn)背景，采集黑龍江農(nóng)科院試驗(yàn)田的黑土樣品，測(cè)定土壤的理化性質(zhì)，研究阿特拉津在黑土中的吸附遷移和降解特性，并運(yùn)用聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)-變性梯度凝膠

2、電泳(PCR-DGGE)技術(shù)對(duì)阿特拉津降解菌進(jìn)行了分離鑒定。
　　首先探究黑土對(duì)阿特拉津的吸附作用，考察了溫度、pH、離子強(qiáng)度等環(huán)境因子對(duì)吸附作用的影響，用Freundlich方程和Langmuir方程對(duì)吸附結(jié)果進(jìn)行擬合。經(jīng)分析，F(xiàn)reundlich方程對(duì)各溫度下的吸附等溫線擬合后R2＞0.99，而Langmuir方程擬合后R2在0.81-0.93之間，因此判定Freundlich能更好的描述阿特拉津的吸附過(guò)程，20℃時(shí)Freun

3、dlich常數(shù)Kf=2.98，并且溫度越高Kf越小，說(shuō)明土壤對(duì)阿特拉津吸附量較小。其次對(duì)吸附前后的土壤進(jìn)行了X射線衍射(XRD)和傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜分析儀(FTIR)分析表征，分析了土壤對(duì)阿特拉津吸附的內(nèi)在機(jī)制，根據(jù)FTIR譜圖中3620、3449、1632和1030 cm-1等特征吸收峰可以得知黑土土壤屬于蒙脫石型粘土礦物;結(jié)合XRD譜圖分析，高嶺石和蒙脫石參與了對(duì)阿特拉津的吸附，但是吸附量很小。通過(guò)吸附熱力學(xué)分析，計(jì)算得25℃時(shí)⊿G

4、=-3.03 kJ/mol，⊿H=-26.91 kJ/mol，⊿S=-81.52 J/(K·mol)，由此證明土壤對(duì)阿特拉津的吸附為自發(fā)進(jìn)行的放熱過(guò)程，且熵是減小的，升高溫度不利于吸附的進(jìn)行。同時(shí)吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明快速吸附8h即可完成，達(dá)到吸附平衡所需時(shí)間約70 h，液相濃度為20 mg/L時(shí)的平衡吸附量為24.45 mg/kg。
　　降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明光照對(duì)阿特拉津降解無(wú)促進(jìn)作用，光照和黑暗條件下t1/2均為9.6d;添加營(yíng)養(yǎng)

5、源可以微弱促進(jìn)阿特拉津降解，添加與不添加時(shí)的t1/2分別為8.7d和9.2 d;未滅菌組t1/2低于滅菌組，說(shuō)明微生物起到了一定的降解作用。降解動(dòng)力學(xué)分析得知其降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程(R2＞0.99)，阿特拉津半衰期為8.7-10.5 d。用液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(LC-MS)對(duì)降解產(chǎn)物進(jìn)行分析檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)降解的主要產(chǎn)物有脫異丙基阿特拉津（DIA）、羥基阿特拉津（HA）和脫乙基脫異丙基阿特拉津（DEDIA）等，其中DEDIA非常穩(wěn)定，其含量隨