Silicalite-1分子篩及其分子篩膜的合成與表征.pdf

1、分子篩膜具有規(guī)整的、可調(diào)控的孔結(jié)構(gòu)，可調(diào)節(jié)的催化活性以及優(yōu)良的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性，被廣泛地應(yīng)用于化學分離、膜催化、微反應(yīng)器、微電子裝置等諸多領(lǐng)域，成為近20年來膜科學技術(shù)領(lǐng)域的研究熱點之一。Silicalite-1分子篩膜是典型的MFI型分子篩膜，具有Si/Al→∞的特點，此外它含有獨特的孔道結(jié)構(gòu)和擇形催化性能，且具有高的化學穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性及機械穩(wěn)定性，其骨架中不含鋁元素，因而具有很強的疏水性，適用于在高溫下進行氣體混合物的分離，因

2、此近十幾年來備受研究者關(guān)注。
　　本論文不僅探索了影響Silicalite-1分子篩晶粒的合成因素，同時研究了采用低堿度溶液在鋁質(zhì)載體上原位水熱合成Silicalite-1分子篩膜的影響因素，在此基礎(chǔ)上設(shè)計并提出了一種新的制備Silicalite-1分子篩膜的方法——“預(yù)涂干膠水熱合成法”。采用掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線衍射(XRD)及其他輔助性表征手段對Silicalite-1分子篩及分子篩膜的形貌、晶型結(jié)構(gòu)以及性能作了

3、測試分析。具體內(nèi)容及主要結(jié)論如下:
　　1、采用原位水熱合成法合成Silicalite-1分子篩，并對合成采用的晶化溫度、晶化時間、模板劑用量以及助劑乙醇等影響因素進行考察和優(yōu)化。結(jié)果表明:當合成液比例為n(TEOS)∶ n(TPA+)∶ n(H2O)=1∶0.18∶100時，在130℃下，水熱晶化12h即可獲得結(jié)晶度高、孿晶量較少的分子篩，顆粒大小約為500 nm。此外，合成液中添加乙醇不利于獲得結(jié)晶度高、粒度小的Silical

4、ite-1分子篩晶粒。
　　2、運用傳統(tǒng)原位水熱合成法，采用低堿度溶液在鋁質(zhì)載體上合成Silicalite-1分子篩膜。研究中考察了載體種類、水熱合成條件、原料種類以及合成次數(shù)對膜的致密性、連續(xù)性和膜的表面形貌的影響。結(jié)果表明:以硅溶膠為硅源、四丙基溴化銨(TPABr)為模板劑，合成液比例為n(Na2O)∶n(TPA+)∶ n(SiO2)∶ n(H2O)=0.1∶0.1∶1∶100，在170℃下，晶化48 h制備得到了不同的分子篩

5、膜，其中在陽極氧化鋁管壁內(nèi)部形成的分子篩膜層覆蓋完全、晶粒生長方向一致，較普通處理的鋁管更適合膜的生成;合成次數(shù)對膜的生長具有很大的影響，因此，我們可以增加合成次數(shù)來調(diào)控膜的生長。
　　3、為了提高膜的性能，設(shè)計并提出了一種新的制備Silicalite-1分子膜的方法——“預(yù)涂干膠水熱合成法”。探索研究了晶化時間、合成液堿度、不同載體、涂膠次數(shù)對膜結(jié)構(gòu)及性能的影響。結(jié)果表明:采用這種工藝在鋁片載體上預(yù)涂3次干膠，在170℃下，水熱