介孔MgO負載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫.pdf

1、本文制備出具有高比表面積、活性組分Ni顆粒均勻分布的，介孔MgO負載的Ni催化劑，并利用此催化劑催化水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物─苯酚制取氫氣。
　　利用浸漬法和共沉淀法制備出四種不同的NiO-MgO固溶體。其中，利用普通MgO和介孔MgO浸漬制備的固溶體標記為NiO/M和NiO/Mm；利用常規(guī)共沉淀和水熱共沉淀制備的固溶體標記為NiO-M和NiO-Mm（介孔NiO-MgO固溶體）。利用XRD,N2吸附/脫附,H2-TPR以及TEM等

2、手段，分別對這幾種固溶體進行了表征測試。并對還原后所得的Ni-M,Ni-Mm,Ni/M以及Ni/Mm四種Ni基催化劑，進行了催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的研究。利用XRD,TG以及TEM等技術(shù)，對反應(yīng)后的催化劑進行了表征。
　　固溶體表征結(jié)果表明，采用介孔MgO為載體浸漬制備的NiO/Mm，具有最高的比表面積(60.6m2/g)和最大的孔徑(10.1nm)，且其比表面積是采用普通MgO為載體制備的NiO/M(29.1m2/g)的2.

3、1倍。此外，在還原后的Ni/Mm催化劑上，金屬Ni粒子分布均勻，分布范圍在5～6nm之間。
　　水蒸氣重整苯酚結(jié)果表明，與其他方法制備的催化劑相比，Ni含量為15.8wt％的Ni/Mm催化劑，表現(xiàn)出最高的催化活性和穩(wěn)定性。在T=450℃,液體流速為5.2mL/h,S/C=20 mol/mol的條件下，苯酚的轉(zhuǎn)化率可達87.3%，氫氣的選擇性為89.7%，氫氣的產(chǎn)率為54.7%。比相同Ni含量的非介孔Ni/M催化劑上氫氣的選擇性和產(chǎn)

4、率，分別提高了29.3%和33.4%。此外，反應(yīng)15h后，Ni/Mm催化劑上氫氣的選擇性和氫氣的產(chǎn)率穩(wěn)定在82.1%和49.5%。
　　反應(yīng)后催化劑的表征表明，反應(yīng)15h后，Ni/Mm催化劑仍然保持著介孔結(jié)構(gòu)，并且催化劑上Ni顆粒的大小基本保持不變。另外，催化劑表面上沒有明顯的積碳或者碳須生成。
　　綜上，在所制備的四種催化劑中，以介孔MgO為載體，利用浸漬法所制備的Ni基催化劑，在水蒸氣重整苯酚制氫中，具有最高的催化活性和