錫基復合氧化物擔載Pt催化劑的制備及對甲醇電催化氧化性能.pdf

1、曲阜師范大學碩士學位論文分號類：O646學校單位代碼：10446碩士學位論文論文題目：錫基復合氧化物擔載Pt催化劑的制備及對甲醇電催化氧化性能研究生姓名：孔維青學科、專業(yè)：物理化學研究方向：電化學指導教師：馮媛媛副教授論文完成時間：2014年3月曲阜師范大學碩士學位論文摘要直接甲醇燃料電池（Directmethanolfuelcells簡稱DMFCs）由于具有燃料便于儲備、操作溫度要求較低（100?C）、能量工作效率高、運輸便捷、環(huán)保低

2、污染和啟動快等受到人們的廣泛青睞，是21世紀迅速發(fā)展的環(huán)保無污染綠色能源。但迄今為止，該類燃料電池的商業(yè)化應用還受到一定局限。其原因之一是DMFCs的催化劑還主要是以Pt為主，Pt不僅價格昂貴，而且Pt在甲醇氧化過程中容易被中間產(chǎn)物所毒化，從而造成其催化穩(wěn)定性和活性顯著降低。此外，Pt的催化性能還有待提高，氧化物作為Pt催化劑的有效助劑已被廣泛關注，但氧化物自身較差的導電性往往限制了氧化物在Pt電催化劑中的應用。碳載體的存在使得氧化物對

3、Pt的助催化作用機理研究也更為復雜。為此，本文制備了錫基復合氧化物，以此為載體來擔載Pt催化劑，解決Pt催化劑在DMFCs應用中的局限性，考察了在堿性條件下金屬氧化物載體和傳統(tǒng)C載體擔載Pt催化劑對甲醇催化氧化的活性。利用透射電鏡（TEM）、X射線衍射譜（XRD）和X射線光電子能譜（XPS）等分析技術，對樣品的組成、結構和形貌等進行了詳細表征。通過循環(huán)伏安法、計時電流曲線等電化學技術對樣品進行了電化學性質(zhì)表征。結果顯示，以復合氧化物載體

4、替代傳統(tǒng)的碳載體擔載Pt催化劑，能夠顯著提高Pt催化劑對甲醇催化氧化的活性和抗CO中毒能力。具體結果如下：1.用水熱法制備了復合金屬氧化物InxSnO2，并用其作為載體擔載Pt催化劑，考察了在堿性條件下金屬氧化物載體和傳統(tǒng)C載體擔載Pt催化劑對甲醇催化氧化的性能。通過循環(huán)伏安法、計時電流曲線等電化學技術對樣品進行電化學表征，結果顯示，用InxSnO2載體替代傳統(tǒng)的碳載體擔載Pt催化劑，能夠顯著提高Pt催化劑對甲醇催化氧化的活性和抗CO中

5、毒能力。將少量的銦摻雜到二氧化錫載體中，Pt催化劑的催化活性和穩(wěn)定性即可得到顯著提升，PtIn0.1SnO2催化劑的質(zhì)量比活性(MSA)和本征活性(IA)分別是PtC催化劑的3.0倍和4.3倍，這可能是由于Pt的電子結構發(fā)生了變化所致。以上結果表明，復合金屬氧化物不僅可以作為催化劑的載體，還對Pt催化氧化甲醇起到助催化作用。2.用水熱法制備了復合金屬氧化物TixSn1xO2，并以其作為載體擔載Pt催化劑。通過循環(huán)伏安法、計時電流曲線等電