2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、甲醇作為煤化工和石油化工的產(chǎn)品在化工生產(chǎn)中具有極其重要的應(yīng)用,但是今年來由于甲醇生產(chǎn)過剩,所以將甲醇制備為下游高附加值化學(xué)品具有重要的研究意義。其中,甲醇選擇性氧化可以用于制備一系列具有工業(yè)應(yīng)用價(jià)值的化學(xué)產(chǎn)品。甲酸甲酯作為甲醇氧化的下游產(chǎn)品,具有重要的工業(yè)價(jià)值,不僅僅可以作為藥物生產(chǎn)以及有機(jī)合成的中間體,同時(shí)可以用于生產(chǎn)多碳分子碳?xì)浠衔铩鹘y(tǒng)制備甲酸甲酯的方法需要多步反應(yīng),反應(yīng)副產(chǎn)物較多,不利于后期的分離。因此,利用雙功能催化劑通過一

2、步反應(yīng)將甲醇轉(zhuǎn)化為具有高附加值的甲酸甲酯具有重要的經(jīng)濟(jì)意義。甲醇氧化反應(yīng)一步制取甲酸甲酯的合成路線由于其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)吸引了學(xué)術(shù)界和工業(yè)上的廣泛關(guān)注。雖然目前利用甲醇選擇性氧化法生產(chǎn)甲酸甲酯的工業(yè)化技術(shù)還遠(yuǎn)未成熟,但是利用該法可以直接一步制備甲酸甲酯,經(jīng)濟(jì)高效,其中,雙功能催化劑的設(shè)計(jì)以及制備具有重要的意義。
  本文使用等體積浸漬法將V2O5負(fù)載在SiO2、γ-Al2O3、ZrO2和TiO2等載體表面,通過催化劑對甲醇氧化反應(yīng)性

3、能的研究發(fā)現(xiàn)以TiO2為載體時(shí)催化劑的活性最高。之后,通過對催化劑制備過程中不同V2O5負(fù)載量和不同焙燒溫度條件的研究,優(yōu)化了催化劑制備的條件,并對催化劑進(jìn)行了改性,同時(shí)采用XRD、FTIR、TPR、TPD和XPS等方法對催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,并采用固定床反應(yīng)器對催化劑的性能進(jìn)行了評價(jià)。
  利用TiO2作為載體制備了V2O5負(fù)載量分別為1wt%、5wt%、10wt%、15wt%和20wt%的一系列催化劑,結(jié)果表明:焙燒溫度為5

4、00℃,10wt%V2O5/TiO2催化劑對于甲醇氧化反應(yīng)的活性最高。之后,通過對反應(yīng)條件的優(yōu)化,表明在催化劑裝填量為0.10g,氧氣流量為20mL/min、氮?dú)饬髁繛?0mL/min,190℃的反應(yīng)條件下,甲醇轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到44.94%,同時(shí),甲酸甲酯的選擇性和收率分別為61.01%和27.42%。最后測試了10wt%V2O5/TiO2催化劑的穩(wěn)定性,在持續(xù)催化反應(yīng)80小時(shí)后,甲醇轉(zhuǎn)化率和甲酸甲酯的選擇性均只略有下降,這說明該催化劑對

5、于甲醇氧化反應(yīng)具備一定的穩(wěn)定性。
  之后,本文研究了不同助劑對于催化劑改性的效果。分別添加MgO、La2O3、CeO2、CoO、CuO、ZrO2、Y2O3、MoO3對TiO2載體改性制備出復(fù)合載體后,制備了一系列改性的10wt%V2O5/TiO2催化劑。結(jié)果表明,ZrO2助劑對催化劑的活性具有最好的改進(jìn)效果。之后,優(yōu)化了TiO2-ZrO2復(fù)合載體的制備條件,當(dāng)ZrO2添加量為10wt%,通過等體積浸漬法,在500℃下焙燒所制備的

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