有機(jī)蒙脫石的制備、表征及對(duì)水中有機(jī)污染物吸附性能的研究.pdf

1、有機(jī)蒙脫石在廢水處理和污染環(huán)境修復(fù)中的應(yīng)用及機(jī)理研究是環(huán)境科學(xué)與工程領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一。本文以天然蒙脫石為原料，進(jìn)行鈉化改型，采用常規(guī)水相合成法制備系列有機(jī)蒙脫石，借助x射線衍射(XRD)分析、比表面積測(cè)定(BET)、傅立葉紅外光譜(FTIR)分析對(duì)材料進(jìn)行表征，探討材料的形成和液相吸附特性及其對(duì)食品廢水中多種有機(jī)污染物共存時(shí)的吸附作用。論文的研究?jī)?nèi)容及主要結(jié)果包括: 1.考察了NaCl和Na2CO3兩種鈉化劑對(duì)鈣基蒙脫石的鈉化改型

2、效果，鈉化改型后的膨脹容、膨潤(rùn)值和陽(yáng)離子交換容量(CEC)各項(xiàng)指標(biāo)比原礦有較大幅度提高。鈉化劑NaCl的改型效果好于Na2CO3，這是由于CO32-與交換出來(lái)的Ca2+形成難溶化合物的原因。 2.分別以十六烷基三甲基溴化銨(CTMAB)和溴代十六烷基吡啶(CPB)為有機(jī)插層劑，采用常規(guī)水相合成法制備了有機(jī)蒙脫石。XRD和FTIR分析表明，蒙脫石經(jīng)有機(jī)柱撐后礦物的基本骨架沒有變化，表面活性劑已經(jīng)進(jìn)入蒙脫石層間。結(jié)構(gòu)特性分析推測(cè)，有

3、機(jī)蒙脫石中CTMAB在礦物晶層間呈假三層和傾斜單層排布共存，CPB在礦物晶層間呈假三層和傾斜單層排布共存。 3.研究了鄰硝基苯甲酸和間硝基苯甲酸在不同改性蒙脫石上的吸附行為。首先，研究了鄰硝基苯甲酸在鈉化蒙脫石(Na+-蒙脫石)和CTMAB完全交換的有機(jī)蒙脫石(CTMAB-蒙脫石、CTMAB微乳液-蒙脫石)上的吸附，利用正交試驗(yàn)優(yōu)化了反應(yīng)條件，研究結(jié)果表明，鄰硝基苯甲酸的吸附按以下順序遞減:CTMAB微乳液-蒙脫石>CTMAB-

4、蒙脫石>Na+-蒙脫石，鄰硝基苯甲酸的吸附動(dòng)力學(xué)符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，而吸附等溫線與Langmuir方程擬合的很好(R2>0.98)。其次，采用批次平衡法研究了間硝基苯甲酸在四種CPB類有機(jī)蒙脫石(120CPB/30SDS-蒙脫石、CPB-蒙脫石、CPB微乳液a-蒙脫石、CPB蒙脫石b-蒙脫石)上的吸附。結(jié)果表明，這四種有機(jī)蒙脫石均能夠有效吸附水中的間硝基苯甲酸，吸附動(dòng)力學(xué)符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，而吸附等溫線與Freundlich方程擬合

5、的很好(R2>0.98)。 4.研究了食品廢水中同時(shí)存在兩種有機(jī)污染物時(shí)，對(duì)苯二酚對(duì)有機(jī)蒙脫石吸附苯甲酸的影響。選用雙波長(zhǎng)線性回歸法測(cè)定食品廢水中苯甲酸和對(duì)苯二酚的吸光度，確定雙波長(zhǎng)為λ1=229 nm和λ2=300 nm，并繪制了吸附等溫線。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:有機(jī)蒙脫石對(duì)混合溶質(zhì)水溶液中極性有機(jī)物苯甲酸的吸附能力強(qiáng)于對(duì)單一溶質(zhì)水溶液中苯甲酸的吸附能力，對(duì)苯二酚的加入對(duì)苯甲酸的吸附表現(xiàn)出一定的協(xié)同吸附能力。本論文的系統(tǒng)性、科學(xué)性和新

6、穎性1.系統(tǒng)性主要合成了兩個(gè)系列的有機(jī)蒙脫石:CTMAB類有機(jī)蒙脫石與CPB類有機(jī)蒙脫石。將所合成有機(jī)蒙脫石應(yīng)用到第二部分的研究中，考察了與水體中苯甲酸類有機(jī)污染物的相互作用，對(duì)反應(yīng)的最佳條件進(jìn)行了優(yōu)化。全文既包括了對(duì)不同表面活性劑改性的有機(jī)蒙脫石之間以及有機(jī)蒙脫石與不同有機(jī)污染物吸附作用的橫向比較，也對(duì)單個(gè)體系的縱向深入研究做了大量工作。 2.科學(xué)性 粘土礦物不僅是土壤重要組分之一，也是自然界廣泛存在的非金屬礦物，在工

7、業(yè)中有著廣泛的應(yīng)用。研究苯甲酸類污染物在粘土礦物上的吸附作用，不僅可以理解苯甲酸類污染物在礦物界面的遷移規(guī)律，而且對(duì)粘土礦物在污染治理中的應(yīng)用具有重要的參考價(jià)值。本論文對(duì)所得到產(chǎn)品進(jìn)行了全面的表征，確定其化學(xué)結(jié)構(gòu)與目標(biāo)產(chǎn)物一致。在研究與水體中有機(jī)污染物相互作用時(shí)，利用正交試驗(yàn)優(yōu)化反應(yīng)條件，計(jì)算了動(dòng)力學(xué)參數(shù)，利用Freundlich和Langmuir吸附模型對(duì)有機(jī)蒙脫石吸附有機(jī)污染物的機(jī)理作出合理的探討。 3.新穎性 本研

8、究的創(chuàng)新之處在于以資源十分豐富的鈣基蒙脫石為原料，選擇幾種微乳液進(jìn)行新型有機(jī)蒙脫石的制備，獲得了尚未見報(bào)道的新型層間化合物，并從多個(gè)方面對(duì)新型插層劑的插層效果和所制備的新型有機(jī)蒙脫石的性能進(jìn)行了表征和評(píng)價(jià)，為此類化合物的丌發(fā)應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)；將所合成有機(jī)蒙脫石用于與水中有機(jī)污染物作用的研究中，采用正交實(shí)驗(yàn)方法優(yōu)化反應(yīng)條件，建立了兩個(gè)吸附體系，結(jié)果令人滿意；研究了在食品廢水中同時(shí)存在兩種有機(jī)污染物時(shí)，對(duì)苯二酚對(duì)有機(jī)蒙脫石吸附苯甲酸的影響，考