飛秒強(qiáng)激光場中小分子的電離和解離研究.pdf

1、隨著超短、超強(qiáng)脈沖激光技術(shù)的發(fā)展，強(qiáng)激光場與分子相互作用引起了人們極大的興趣。當(dāng)激光場的光強(qiáng)大于1014W/cm2時(shí)，分子在強(qiáng)激光場中能夠發(fā)生多電子電離，電離后生成的母體分子離子會進(jìn)一步解離成離子碎片，同時(shí)，母體分子離子解離時(shí)所釋放的能量轉(zhuǎn)化為離子碎片的平動能。通過測量這些離子碎片的飛行時(shí)間質(zhì)譜和平動能，可以為人們提供分子在激光場中的電離和解離信息，這些信息將為使用飛秒激光脈沖來操控分子的解離通道方面的應(yīng)用研究提供重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

2、>　　本文使用Coherent Inc.公司的重復(fù)頻率1kHz，單脈沖最大能量2.6mJ，脈沖寬度40fs的legend-UPS Ti: sapphire啁啾脈沖放大飛秒激光器和自制的飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，對小分子在飛秒強(qiáng)激光場中的電離和解離進(jìn)行了研究。
　　1.基于分子在強(qiáng)激光場中的場致電離模型，計(jì)算了N2、O2和CO分子的表征光強(qiáng)，給出了它們的臨界核間距分別為：5.2a.u.，4.2a.u.和5.2a.u.。計(jì)算了這三種分子在45f

3、s，1x1016W/cm2的激光脈沖中的次序解離軌跡。
　　2.使用中性分子束，研究了飛秒強(qiáng)激光場中N2+、O2+和CO+分子離子的解離。通過計(jì)算離子碎片的平動能和擬合離子碎片的角分布，結(jié)合分子離子的Floquet光綴飾勢能曲線，提出了N2+分子離子的解離主要是通過二重亞穩(wěn)態(tài)( A2Πu，B2Σ+u和C2Σ+u)與其上能態(tài)的相互耦合而發(fā)生的研究結(jié)論，這不同于已有的報(bào)道：N2+離子是通過基態(tài)與其上能態(tài)耦合而發(fā)生解離的；而對O2+分子

4、離子的解離研究中，在實(shí)驗(yàn)上，我們首次觀測到一個(gè)解離能為1.3eV的a4Πu→f4Πg→1ω→4Σ+u-2ω解離通道。O2+分子離子的解離是通過四重態(tài)a4Πu與其上能態(tài)之間的耦合而發(fā)生的。對于CO+分子離子，C(1,0)解離通道比O(1,0)解離通道更有優(yōu)勢，這表明CO+分子離子的解離也是通過其激發(fā)態(tài)之間的相互耦合而發(fā)生的。
　　3.研究了飛秒強(qiáng)激光場中多電荷N2、O2和CO分子離子的解離。對于低價(jià)態(tài)的N22+分子離子，通過在次序電

5、離區(qū)使用強(qiáng)度差分譜方法，得出了在線偏振激光場中N22+分子離子的解離是通過基態(tài)X3Πu吸收單光子躍遷到激發(fā)態(tài)D3Πg而發(fā)生的研究結(jié)論，這在在國內(nèi)外的研究中尚未報(bào)道。而在圓偏振激光場中N22+分子離子的解離方式可以用場致電離庫侖爆炸模型來解釋。測量了這三種分子離子不同解離通道釋放的能量，實(shí)驗(yàn)中測得的分子臨界核間距與理論計(jì)算結(jié)果相一致。測量了這三種分子離子解離后生成的離子碎片的角分布，各種離子碎片角分布的各向異性表明，動力學(xué)準(zhǔn)直效應(yīng)是引起這

6、一現(xiàn)象的主要原因。對于CO分子離子而言，研究發(fā)現(xiàn)不同解離通道產(chǎn)生的離子碎片的角分布幾乎具有相同的半高寬，這表明CO分子離子的準(zhǔn)直過程是一個(gè)先準(zhǔn)直后電離的過程，這是國內(nèi)外的研究中的首次報(bào)道。C+離子比N+離子的角分布具有更窄的半高寬，這說明CO分子離子在激光場中沿著激光偏振方向的準(zhǔn)直程度要高于N2分子離子。
　　4.研究了CO2和H2O分子離子在飛秒強(qiáng)激光場中幾何結(jié)構(gòu)的形變，以及CH3OH和C2H5OH分子離子的重構(gòu)現(xiàn)象。在國內(nèi)外研

7、究中首次通過CO+(1,1)通道中CO+分子離子的角分布獲取了CO22+分子離子發(fā)生幾何結(jié)構(gòu)彎曲的實(shí)驗(yàn)信息，驗(yàn)證了理論預(yù)言。實(shí)驗(yàn)中測量的CO+分子離子的角分布在激光場偏振方向與質(zhì)譜儀的軸向成30°角時(shí)有最大值，這是CO22+分子離子的幾何結(jié)構(gòu)發(fā)生了彎曲的直接證據(jù)。測量了H+離子的角分布，發(fā)現(xiàn)當(dāng)激光偏振方向與質(zhì)譜儀的軸向平行時(shí)其角分布有最大值，這表明不同于H2O分子的空間構(gòu)型，H2O3+和H2O4+分子離子的空間構(gòu)型幾乎是線性的。此外，在