小分子在飛秒激光場中超閾值解離和雙原子光締合動力學(xué)研究.pdf

1、利用激光技術(shù)控制分子的超閾值光解離和原子的光締合反應(yīng)已經(jīng)成為人們目前關(guān)注的焦點。采用二維量子波包方法，可以準(zhǔn)確地描述雙體量子系統(tǒng)中各個力學(xué)量隨時間的變化規(guī)律。本論文在理論上研究了雙原子分子離子的超閾值解離和雙原子的光締合反應(yīng)的動力學(xué)過程。主要工作概括如下:
　　(1)采用飛秒強激光場控制三能態(tài)HCl+的超閾值解離反應(yīng)。我們發(fā)現(xiàn)，在考慮激發(fā)態(tài)耦合與否的兩種躍遷模型中，激光場參數(shù)對解離通道產(chǎn)物分支比有不同程度的影響。在激發(fā)態(tài)躍遷禁止的

2、情況下，當(dāng)激光脈沖的半高全寬較小時，激光與分子永久偶極矩之間的相互作用在布居轉(zhuǎn)移中起主導(dǎo)作用，這使得光碎片在(2)2Π通道中的產(chǎn)率大于在(3)2Π通道的產(chǎn)率。當(dāng)激光場半高全寬增加時，激光脈沖的面積趨近于零，永久偶極矩的作用也隨之減弱，這時激光與分子躍遷偶極矩之間的相互作用會相應(yīng)地增強。這樣在(2)2Π通道解離產(chǎn)物分支比被抑制的同時，增加了(3)2Π通道光碎片的產(chǎn)率。當(dāng)考慮激發(fā)態(tài)之間存在躍遷耦合時，超閾值解離的過程會變得復(fù)雜。然而，通過調(diào)

3、節(jié)激光場參數(shù)，我們依然可以有效地控制解離通道的產(chǎn)物分支比，以及解離碎片的能量角分布。另外，激光場頻率失諧也在一定程度上影響著解離產(chǎn)物分支比。
　　(2)我們研究了采用激光脈沖鏈來控制分子超閾值解離過程中的產(chǎn)物分支比。以HD+離子為例，在飛秒脈沖鏈的作用下，利用動量空間中漸進(jìn)流的概念，我們研究了解離碎片的能量分布。數(shù)值計算表明，脈沖鏈所包含脈沖個數(shù)對1sσg和2pσu通道的產(chǎn)物分支比影響較大。同時，隨著脈沖個數(shù)的增加，解離產(chǎn)物的能量

4、譜峰值會向著低能區(qū)域方向移動。在脈沖個數(shù)取1、3和6的情況下，光碎片的動能分布在y軸上的投影會逐漸變窄。不僅如此，當(dāng)激光場總的延遲時間減小后，解離產(chǎn)物能量譜中峰的數(shù)目會減少，絕熱過程中所產(chǎn)生的振蕩結(jié)構(gòu)也隨之減弱。
　　(3)我們從理論上研究了分子解離的逆過程—光締合反應(yīng)。通過使用一束飛秒脈沖激光，我們在NaH分子中實現(xiàn)了單光子和雙光子締合過程。在單光子締合過程中，通過優(yōu)化激光場參數(shù)，可以將締合幾率控制到0.148左右，并能控制光締