三階非線性光學效應(yīng)

1、第5章 三階非線性光學效應(yīng),5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象5.2 三次諧波產(chǎn)生5.3 四波混頻 5.4 雙光子吸收 5.5 受激喇曼散射（SRS） 5.6 受激布里淵散射（SBS） 5.7 受激光散射現(xiàn)象的一般考慮,5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象,5.1.1 克爾效應(yīng) 1. 克爾效應(yīng) 克爾（Kerr）在1875年發(fā)現(xiàn): 線偏振光通過外加電場作用的玻璃時, 會變成

2、橢圓偏振光, 如圖5.1 - 1所示, 當旋轉(zhuǎn)檢偏器時, 輸出光不消失。作用下, 由原來的各向同性變成了光學各向異性, 外加電場感應(yīng)引起了雙折射, 其折射率的變化與外加電場的平方成正比, 這就是著名的克爾效應(yīng)。,圖5.1 - 1 克爾效應(yīng)實驗示意圖,從非線性光學的角度來看, 克爾效應(yīng)是外加恒定電場和光電場在介質(zhì)中通過三階非線性極化率產(chǎn)生的三階非線性極化效應(yīng)。 假定介質(zhì)受到恒定電場E0和光電場Eexp(iωt)+c.c.的作用, 按(1.

3、1 - 39)式和(1.1 - 41)式有,(5.1 - 1),這表示由于三階非線性極化的作用, 恒定電場的存在使得介質(zhì)的介電張量元素 改變了 , 且,(5.1 - 2),因子3是由于考慮了三階極化率張量元素的本征對易對稱性出現(xiàn)的。,2. 光克爾效應(yīng) 現(xiàn)在進一步討論用另一光電場代替恒定電場E0的光克爾效應(yīng)。 假定頻率為ω的光電場作用于介質(zhì)的同時, 還有另一束任意頻率為ω′的光電場作用于該

4、介質(zhì), 則由于ω′光電場的作用, 會使介質(zhì)對ω光波的作用有所改變。 通過三階非線性極化效應(yīng), 將產(chǎn)生與頻率為ω′光電場平方有關(guān)的三階非線性極化強度的復振幅P(3) (ω)為,(5.1 - 3),假定頻率為ω的光波沿z方向傳播, 由(5.1 - 3)式可得,(5.1 - 5),對于偏振方向與頻率ω‘光波相平行的光電場來說：,對于偏振方向與頻率ω‘光波相垂直的光電場來說：,克爾效應(yīng)可以提供一種改變光波偏振狀態(tài)的方法。例如，通常使用的非線性介

5、質(zhì)硝基苯，沒有恒定電場時，在光學上是各向同性的。當外加恒定電場后，它就具有各向異性晶體的性質(zhì)。這時，與E平行和垂直的光波通過它是，便產(chǎn)生相位差：,因為，△n與E02成正比，所以相位差可以通過改變E0調(diào)節(jié)，其結(jié)果可以使得入射線偏振光的振動面轉(zhuǎn)過90度，或者使其變?yōu)闄E圓偏振光。,圖5.1 - 2 光克爾效應(yīng)開關(guān),這種開關(guān)的速度取決于樣品對激光場的響應(yīng)時間，一般很短，可達ps。,5.1.2 激光束的自聚焦現(xiàn)象 上述的光克爾效

6、應(yīng)中，光波的頻率ω與產(chǎn)生效應(yīng)的光波頻率ω’不相同，實際上，一束強的光波本身就能起到產(chǎn)生該效應(yīng)的光波作用。 自聚焦是感生透鏡效應(yīng), 這種效應(yīng)是由于通過非線性介質(zhì)的激光束的自作用使其波面發(fā)生畸變造成的。 現(xiàn)假定一束具有高斯橫向分布的激光在介質(zhì)中傳播, 此時介質(zhì)的折射率為,其中, Δn(|E|2)是由光強引起的折射率變化。,如果△n是正值，由于光束中心部分的光強較強，則中心部分的折射率變化較邊緣部分的變化大

7、，因此，光束在中心比邊緣的傳播速度慢，結(jié)果是戒指中傳播的光束波面越來越畸變，如圖所示。這種畸變好像是光束通過正透鏡一樣，光線本身呈現(xiàn)自聚焦現(xiàn)象。,圖5.1 - 3 光束在非線性介質(zhì)中的光線路徑 （虛線為波面, 實線為光線）,但是，由于具有有限截面的光束還要經(jīng)受衍射作用，所以只有自聚焦效應(yīng)大于衍射效應(yīng)時，光才表現(xiàn)出自聚焦現(xiàn)象。 粗略地說，自聚焦效應(yīng)正比于光強，衍射效應(yīng)反比于光束半徑的平方，因此，

8、由于光束收自聚焦作用，自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)均越來越強。如果后者增強的較快，則在某一點處衍射效應(yīng)克服自聚焦效應(yīng)，在達到某一最小截面（焦點）后，自聚焦光束將呈現(xiàn)出衍射現(xiàn)象。但是在許多情況下，一旦自聚焦作用開始，自聚焦效應(yīng)總是強于衍射效應(yīng)，因此光束自聚焦的作用一直進行著，直至由于其他非線性光學作用使其終止。,使自聚焦作用終止的非線性光學作用有：受激喇曼散射、受激布里淵散射、雙光子吸收和光損傷等。 當自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)平衡時

9、，將出現(xiàn)一種有趣的現(xiàn)象，即光束自陷，表現(xiàn)為光束在介質(zhì)中傳輸相當長的距離，其光束直徑不發(fā)生改變。實際上，光束自陷是不穩(wěn)定的，因為吸收或散射引起的激光功率損失都可以破壞自聚焦和衍射之間的平衡，引起光束的衍射。 與自聚焦效應(yīng)相反，如果由光強引起的折射率變化△n是負值，則會導致光束自散焦，趨向于使高斯光束產(chǎn)生一個強度更加均勻分布的光束，這種現(xiàn)象為光模糊效應(yīng)。,光強分布引起折射率變化還會造成光的群速度變化, 圖5.1 - 4表示一

10、時域高斯光脈沖在非線性介質(zhì)中傳播一定距離后, 脈沖后沿變陡的現(xiàn)象。 這是由于脈沖峰值處折射率大, 光速慢， 而在后沿, 光強逐漸下降, 光速逐漸增大, 以致后面部分的光“趕上”前面部分的光, 造成光脈沖后沿變陡。 這就是光脈沖的自變陡現(xiàn)象。,圖5.1 - 4 光脈沖在非線性介質(zhì)中的自變陡現(xiàn)象,自聚焦現(xiàn)象的研究始于1964年, 促使對這種現(xiàn)象的研究主要有以下兩個因素: （1） 高功率密度激光在透明介質(zhì)中傳播時會發(fā)生所謂

11、的絲狀破壞。 （2） 在研究受激喇曼散射過程中觀察到一些反常現(xiàn)象, 如許多固體和液體中, 受激喇曼散射有一個非常尖銳的閾值, 有異常高的增益, 前后向增益不對稱, 有反常的反斯托克斯環(huán)等。經(jīng)研究表明，這些現(xiàn)象都與激光束自聚焦現(xiàn)象相關(guān)。,引起光束自聚焦的原因是光致折射率的變化, 而光致折射率變化的物理機制是多種多樣的, 歸納起來主要有: （1） 強光場使組成介質(zhì)的分子或原子中的電子分布發(fā)生變化, 這導

12、致介質(zhì)宏觀電極化的變化, 從而使折射率發(fā)生變化。引起折射率變化的響應(yīng)時間fs量級。 （2） 對含有各向異性分子的液體（如CS2、 苯及其衍生物）來說, 由于各向異性分子在不同方向上有不同的分子極化率, 這時與分子取向有關(guān)的高頻克爾效應(yīng)是引起折射率變化的主要原因。引起折射率變化的響應(yīng)時間ps量級。,（3） 在強光場作用下的電致伸縮效應(yīng)使介質(zhì)密度發(fā)生起伏, 從而引起折射率發(fā)生相應(yīng)的變化。引起折射率變化的響應(yīng)時間ns量級。

13、 （4） 由于各種介質(zhì)對入射光束均存在著不同程度的吸收, 導致介質(zhì)溫度升高, 從而引起介質(zhì)折射率變化。引起折射率變化的響應(yīng)時間s量級。,5.1.3 自聚焦的穩(wěn)態(tài)理論 考慮到三階非線性效應(yīng), 在光場作用下各向同性介質(zhì)的介電常數(shù)發(fā)生變化, 總的相對介電常數(shù)為,(5.1 - 15),式中, εr為線性相對介電常數(shù), ε2為非線性相對介電常數(shù)系數(shù), |E0|2為光電場振幅平方。 相應(yīng)的極化強度可以表示

14、成,(5.1 - 16),由此, 在(5.1 - 15)式中,,(5.1 -17),介質(zhì)的折射率為,(5.1 - 18),式中,(5.1 - 19),是線性折射率, Δn是非線性折射率。 因為通常n0>>Δn, 所以由(5.1 - 18)式可得,(5.1 - 20),若令,(5.1 - 21),則,(5.1 - 22),通常稱n2為非線性折射率系數(shù)。,考慮上述非線性效應(yīng)后，麥克斯韋方程可以寫成：,由此得到波動方程：,假定

15、光束沿z方向傳播，振動方向為x方向，電場的表示式為：,考慮到慢變振幅近似，波動方程為：,如果沒有非線性，上式就變?yōu)槊枋鐾该鹘橘|(zhì)內(nèi)線性光束傳播規(guī)律的方程，它的解是一組完全的高斯模：,圖5.1 - 5 高斯光束進入自聚焦介質(zhì)（虛線表示無自聚焦時光束的半徑）,假定高斯光束進入介質(zhì)處的坐標為z=0（如圖），則z用（z-zmin）代替。,在z=0處輸入光束的場強為：,令z=0處的輸入光束半徑為d：,在z=0處輸入光束的場強簡化為：,引入聚焦參數(shù)

16、：,在z=0處輸入光束的場強變?yōu)椋?根據(jù)θ的定義，對于θ=0的光束，其束腰在z=0處。如果θ>0，即zmin>0，表明在z=0處的輸入光場是收斂的，而對于θ<0的光束，則是發(fā)散的。,我們在z=0附件將光束強度按級數(shù)展開，并保留最初三項，可以得到光束的截面積：,假定光束聚焦處的光束面積為零，可求得自聚焦焦點離輸入平面的距離：,P是輸入光束的總功率：,Pc稱為臨界功率：,如果輸入光束原來是收斂的，則當總功率P超過Pc是，它

17、將突然在zf處聚焦。自聚焦的臨界功率與光束起始的收斂程度（即聚焦參數(shù)）及起始光束直徑d無關(guān)。,如果光束起始是發(fā)散的，則自聚焦的臨界功率為：,這是自聚焦的臨界功率與自聚焦參數(shù)θ有關(guān)，光束起始發(fā)散愈厲害，臨界功率越大。,例如，在二硫化碳液體中，對于波長為1微米的激光，自聚焦臨界功率約為2*104W，因此，在中等高的功率水平上也會發(fā)生自聚焦。,5.1.5 光束的自相位調(diào)制 假定輸入光束為均勻平面波, 則振幅函數(shù)滿足的方

18、程可以寫為,(5.1 - 58),該方程的近似解為,(5.1 - 60),這里 表示輸入光場幅度。,非線性折射率造成的附加相移為：,因此，瞬時頻率為：,圖5.1 – 8 自相位調(diào)制,和,的時間關(guān)系,脈沖前沿：,脈沖后沿：,脈沖峰值處：,最大頻移發(fā)生在功率曲線的拐點處，即,圖5.1 - 9 考慮響應(yīng)時間后自相應(yīng)調(diào)制的Δφ(t)和頻譜圖 (a) Δφ(t)相對光脈沖遲后； (b) 頻譜圖,以

19、上討論只對輸入脈沖比介質(zhì)非線性響應(yīng)時間大很多的情況才是正確的。如果脈沖寬度與介質(zhì)非線性響應(yīng)時間同一數(shù)量級，則附加相移的值不能瞬時跟上光強的變化，需要遲后一段時間，其結(jié)構(gòu)是光譜結(jié)構(gòu)不再對稱，大部分能量集中到斯托克斯分量一邊，反斯托克斯分量的能量降低了。,5.2 三次諧波產(chǎn)生,5.2.1 平面波的三次諧波產(chǎn)生  設(shè)有一束頻率為ω的線偏振光作用于非線性介質(zhì), 光波電場為,(5.２ - １),式中, 復振幅E(ω)為

20、,(5.２-２),其中, E0、 a(ω)和n1分別為入射基波的振幅、 振動方向的單位矢量和折射率。 由三階非線性效應(yīng)產(chǎn)生的三次諧波極化強度的復振幅為,(5.２ - ３),按(３.３ - ２３)式, 三次諧波光電場滿足的耦合波方程為,(5.2 - 4),式中k3=3ωn3/c。 組合(5.２ - ２)式、 (5.２ - ３)式和(5.２ - ４)式, 并令,(5.２ - ５),(5.２ - ６),可得,(5.２ - ７),在小信號近似情

21、況下, 可得三次諧波光電場為,(5.２ - ８),(5.２ - ９),5.3 四 波 混 頻,5.3.1 四波混頻概述 四波混頻是介質(zhì)中四個光波相互作用所引起的非線性光學現(xiàn)象, 它起因于介質(zhì)的三階非線性極化。 四波混頻相互作用的方式一般可分為如圖5.3 - 1所示的三類。,圖5.3 - 1 四波混頻中的三種作用方式,1） 三個泵浦場的作用情況  在這種情況下, 作

22、用的光波頻率為ω1 , ω2和ω3, 得到的信號光波頻率為ωs, 這是最一般的三階非線性效應(yīng)。 2） 輸出光與一個輸入光具有相同模式的情況 在這種情況下, 例如輸入信號光為Es0=E30, ωs=ω3, 則由于三階非線性相互作用的結(jié)果, E3將獲得增益或衰減。 3） 后向參量放大和振蕩 這是四波混頻中的一種特殊情況, 其中兩個強光波作為泵浦光場, 而兩個反向傳播的弱波得到放大

23、。這與二階非線性過程中的參量放大相似，其差別只是這里是兩個而不是一個泵浦光場，兩個弱光分別是信號光波和空閑光波。,在四波混頻中，相位匹配時非常重要的條件，因為它可以大大地增強信號光波的輸出。由于四波混頻在所有介質(zhì)中都能容易地被觀測到，而且變換形式很多，所以它可以得到許多很有意義的應(yīng)用。例如，利用四波混頻可以把可調(diào)諧相干光源的頻率范圍擴展到紅外和紫外；在材料研究中，共振四波混頻技術(shù)是非常有效的光譜和分析工具。,5.3.2 簡并四波混頻（

24、DFWN）理論 1. 簡并四波混頻作用 簡并四波混頻是指參與作用的四個光波的頻率相等。 這時, 支配這個過程的三階非線性極化強度一般有三個波矢不同的分量:,(5.３ - 1),式中,簡并四波混頻的輸出可以利用耦合波方程求解。其四波相互作用也可以理解為如下的全息過程：三個入射光波中的兩個相互干涉，形成一個穩(wěn)定光柵，第三個光波被光柵衍射，得到輸出波。,圖5.3 - 2 與簡并四波混頻過程相應(yīng)的

25、光柵圖,例如：考慮到k1=-k1’,特殊情形下的三個穩(wěn)定光柵。根據(jù)衍射理論可以得到三個衍射波，其波矢分別為：ks=k1+k1’-ki；ks=k1-k1’+ki；ks=-k1+k1’+ki輸出光波ks=-ki總是滿足相位匹配,上面的分析指出了簡并四波混頻與全息過程的相似性，但必須明確他們之間存在的根本差別。首先，普通全息的記錄過程是通過參考光和信號光干涉、對記錄介質(zhì)曝光，并調(diào)制其透明度實現(xiàn)的，所以，參考光與信號光必須同頻率，否則就會形

26、成不穩(wěn)定的運動光柵，在曝光過程中會將全息圖擦除掉。而在四波混頻過程中，相互作用的光波則不一定同頻率。第二，四波混頻過程中的四個光波是通過三階非線性極化率發(fā)生相互作用的，在一般情況下，三階極化率是一個張量，它可以使不同偏振的光之間產(chǎn)生耦合。,2. 非共振型簡并四波混頻過程 在非共振型四波混頻過程中, 光場將引起介質(zhì)折射率的變化。 通常所采用的介質(zhì), 大致分為兩類: 一類對本地場響應(yīng)（光克爾效應(yīng)［13］ ）, 另一

27、類對非本地場響應(yīng)（熱響應(yīng)［12］ 、 光折變效應(yīng)［13, 14］ 、 電致伸縮效應(yīng)［15］等）。 前者可以利用非線性極化率表征, 后者不能直接利用非線性極化率表征。 這些介質(zhì)中的四波混頻過程都可以通過耦合波方程描述。,圖5.3 - 3 簡并四波混頻結(jié)構(gòu)示意圖,我們討論的DFWM結(jié)構(gòu)如圖5.３ - ３所示, 非線性介質(zhì)是透明、 無色散的類克爾介質(zhì), 三階非線性極化率是χ(3) 。 在介質(zhì)中相互作用的四個平面光波電場為,(5.３ - ３),

28、其中, E1、 E2是彼此反向傳播的泵浦光, E3、 E4是彼此反向傳播的信號光和散射光。 一般情況下, 信號光和泵浦光的傳播方向有一個夾角, 它們的波矢滿足,（5.３ - ４）,如果這四個光波為同向線偏振光, 則可以根據(jù)非線性極化強度的一般關(guān)系, 得到相應(yīng)于某一分量的感應(yīng)非線性極化強度, 例如:,（5.３ - ５）,在考慮到慢變化振幅近似的條件下, 介質(zhì)中光電場復振幅的變化規(guī)律滿足耦合波方程, 即,(5.３ - ６),1） 小信號理論

29、 如果介質(zhì)中的四個光電場滿足|E1(r)|2、|E2(r)|2>>|E3(r)|2、 |E4(r)|2, 就可以忽略泵浦抽空效應(yīng)。 在這種情況下, 只需考慮E3(r)和E4(r)所滿足的方程即可。 假設(shè)E3(r)和E4(r)沿著z軸彼此相反方向傳播,相應(yīng)的耦合波方程為,(5.３ - ８),因為三階極化率是實數(shù), 所以右邊第一項僅影響光電場的相位因子, 對能量的變化沒有貢獻, 故可以定義,(5.3 -

30、 9),并可以得到E′3 (z)和E′4 (z)滿足的方程。 為了方便起見, 在下面求解E′3 (z)和E′4 (z)的過程中, 我們略去右上角的撇號, 將E′3 (z)和E′4 (z)滿足的方程改寫為,(5.３ - １０),式中,(5.３ - １１),在這里已考慮到k3=k4=k。 假設(shè)邊界條件為,(5.３ - １２),可以解得,(5.３ - １３),在兩個端面上的輸出光電場為,(5.３ - １４),由此可以得到如下結(jié)論:

31、 (1) 在輸入面(z=0)上, 通過非線性作用產(chǎn)生的反射光場E4(0)正比于入射光場E*30 。 因此, 反射光E4(z<0)是入射光E3(z<0)的背向相位共軛光。 (2) 若定義相位共軛（功率）反射率為,(5.3 - 15),則由(5.3 - 14)式得到,(5.3 - 16),在gL較小的情況下，隨著gL的增大，R也增大。如果介質(zhì)長度一定，則g越大，R越大。g的大小反映了泵浦

32、光對散射光耦合的強弱。,(3) 由(5.３ - １６)式可見, 當|g|L≈π/2時, R→∞, 這相應(yīng)于振蕩的情況。 在這種情況下, E3和E4在介質(zhì)中的功率分布如圖5.３ - ４所示。,圖5.３ - ４ 振蕩時, 介質(zhì)中E3和E4的功率分布,圖5.３ - 5 DFWN的放大特性,當(3π/4)>|g|L>(π/4)時, R>1。 此時， 可以產(chǎn)生放大的反射光, 在介質(zhì)中E3和E4的功率分布如圖5.3 - 5所示。

33、,2） 大信號理論［16, 17］ 在DFWN過程中, 如果必須考慮泵浦抽空效應(yīng), 就應(yīng)當同時求解 (5.３ - ７)式的四個方程, 這就是大信號理論。 我們討論的ＤＦＷＭ作用結(jié)構(gòu)如圖5.３ - ６所示, E1、 E2是彼此反向傳播的泵浦光, E3, E4是彼此反向傳播的信號光和相位共軛光, 光電場仍采用(5.3 -3)式的形式。,圖5.３ - 6 非共線DFWM結(jié)構(gòu)示意圖,為了分析簡單

34、起見, 我們假設(shè)四個光電場同向線偏振, 并且忽略光克爾效應(yīng)引起的非線性折射率變化項。 在這種情況下, (5.３ - ７)式變?yōu)?(5.３ - 17),在求解這些方程時, 為了克服有多個坐標量的困難, 我們引入共同坐標z。 對于平面波而言, 有,(5.３ - １８),而由圖5.３ - ６, 又有  cosθ1=cosθ3=cosθ

35、 cosθ2=cosθ4=cosθ,于是, (5.３ - １７)式可以改寫為,（5.3 - 19）,在一般情況下, DFWM相位共軛特性可以通過對(5.３ - ３５)式進行數(shù)值計算給出。 圖5.３ - ７～圖5.３ - １０分別為對稱激勵情況下計算得到的特性曲線, 由這些曲線可以得到DFWM的如下特性: (1) 飽和特性。 由圖5.３ - ７可見, 在Is固定的情況下, 隨著Ip的增

36、大, 相位共軛反射率R也增大, 當Ip增大到一定程度時, 出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。 這種飽和現(xiàn)象是由于非線性耦合效應(yīng)和泵浦抽空效應(yīng)共同作用的結(jié)果。 即隨著Ip的增大, 非線性耦合加強, 同時, 泵浦抽空效應(yīng)也越來越顯著, 導致共軛反射率的飽和。,圖5.3 - 7 Is為參量時, R與Ip的關(guān)系曲線,圖5.3 - 8 Ｄ為參量時, R與Ip的關(guān)系曲線,(2) 自振蕩特性。 在Is=0的情況下, Ip增大到某一數(shù)值時, 將產(chǎn)

37、生自振蕩輸出(R→∞)。 　如圖5.3 - ８所示, D=0時, 振蕩閾值泵浦激勵強度(Ip)th =π。 隨著Ｄ的增大（相應(yīng)于產(chǎn)生的振蕩信號輸出增大）, (Ip)th也增大, 振蕩閾值可由(5.3 - 35)式求出。,(3) 泵浦抽空特性。 如圖5.３ - ９所示, 當R固定時, 隨著Ip的增大, 泵浦抽空效應(yīng)愈加顯著。 這是因為, 如圖5.３ - 10所示, 在R固定時, Ip增大, Is必定增大, 從

38、而泵浦抽空必然嚴重。 圖5.3-9中的Ｄ→１, 表示泵浦能量趨于完全轉(zhuǎn)化為信號能量。,圖5.３ - ９ R為參量時,D與Ip的關(guān)系曲線,圖5.３ – 10 R為參量時, Is與Ip的關(guān)系曲線,圖5.３ – 11 PCR結(jié)構(gòu),(4) 如圖5.３ - 11所示, 在DFWM結(jié)構(gòu)外加一個普通反射鏡, 就構(gòu)成了以后將要講到的相位共軛諧振腔（PCR）。 假定反射鏡的反射系數(shù)為r, 在不考慮損耗的情況下, PCR的振蕩(也即DFWM自振蕩)閾

39、值條件為,(5.３ - ４３),相應(yīng)于這種情況, DFWN自振蕩時的相位共軛反射率為,(5.３ - ４４),３. 共振型簡并四波混頻過程  從上面的討論可以看出, 為了提高四波混頻的效率, 希望增大χ(3) 。 但實際上, 對于非共振型非線性介質(zhì)來說, χ(3) 不可能很大。 如果采用共振型非線性介質(zhì), 則由于極化率的共振增強, 會大大提高四波混頻效率, 有可能在較低的泵浦強度下, 獲得較強的相位共軛

40、波, 甚至可以連續(xù)工作。,假設(shè)四波混頻結(jié)構(gòu)如圖5.３ - 12所示, E1, E2是沿著任意方向彼此反向傳播的強泵浦光, E3, E4是沿著z軸彼此反向傳播的弱信號光和相位共軛光, 它們的波矢滿足k1+k2=k3+k4=0, 并且波數(shù)相等, 令其為k。 為了討論方便起見, 我們認為這四個光波同偏振, 且不計泵浦抽空效應(yīng)。 根據(jù)第二章的討論, 在穩(wěn)態(tài)情況下, 二能級原子系統(tǒng)的極化率為,(5.３ - ４５),圖5

41、.3 – 12 共振型DFWM結(jié)構(gòu)示意圖,式中, δ=(ω0ω)T2為偏離譜線中心的歸一化失諧頻率； |Es0|2=2/(T1T2p2)為譜線中心飽和參量；α0=p2Δn0T2k/(2ε0)為譜線中心的小信號吸收系數(shù)； T1, T2分別是縱向弛豫時間和橫向弛豫時間； Δn0是無場時二能級的粒子數(shù)差, p是原子偶極矩, k為波數(shù)。 由前面的假設(shè), 可以將介質(zhì)中光電場表示為

42、 E=E0+ΔE (5.３ - ４６),其中, E0=E1+E2是強泵浦光場, ΔE=E3+E4是弱信號光場。 因為E0>>ΔE, 所以可將χ(E)=χ(E0+ΔE) 在E0處展成臺勞級數(shù), 并取到一次項, 得,(5.３ - ４７),在這種情況下, 極化強度為,(5.３ - ４８),共振型ＤＦＷＭ過程的如下特性: (1) 當信號光E3(z<0)

43、入射到共振介質(zhì)上時, 由于非線性作用, 將產(chǎn)生其背向相位共軛光E4(z<0)。 如果光波頻率遠離共振區(qū), 介質(zhì)吸收可以忽略不計, 其結(jié)果與非共振型ＤＦＷＭ相位共軛一致。 (2) 共振型ＤＦＷＭ過程中, 入射光的透射率為,(5.３ - ５７),背向相位共軛（功率）反射率為,(5.３ - ５８),由(5.３ - ５８)式可見, 共振型ＤＦＷＭ過程也可能產(chǎn)生振蕩(R→∞)。,(3) 影響相位共軛反射率R的主要參量

44、是α0L、 I/Is和δ。 為了更明顯地看出R的變化規(guī)律, 對R關(guān)系式進行數(shù)值計算, 給出了R的有關(guān)曲線［19、 20］ 。 圖5.3 - 13給出了在譜線中心(δ=0)工作時, 對于各種小信號吸收(α0L)值的R與(I/Is) 的關(guān)系曲線。,圖5.３ - 14表示失諧時, 固定小信號吸收的情況下, R與I/Is0 的關(guān)系曲線。 失諧時的小信號吸收為,(5.３ - 62),圖5.３ - 13

45、 在譜線中心, 以α0L為參量, R與I/Is的關(guān)系曲線,圖5.３ - 14 在βL固定、以失諧δ為參量時, R與對線中心飽和強度歸一化 的泵浦強度I/Is0 的關(guān)系曲線,圖5.3 - 15 在增益介質(zhì)譜線中心工作時, 以α0L為參量, R與I/Is的關(guān)系曲線,圖5.3 - 16 泵浦抽空、吸收效應(yīng)對 反射率R的影響,5.4 雙

46、光 子 吸 收,5.4.1 雙光子吸收 1. 雙光子吸收現(xiàn)象  當用紅寶石激光照射摻銪氟化鈣晶體時, 可以探測到相應(yīng)于兩倍紅寶石激光頻率躍遷的熒光。 因為該晶體不存在與單個紅寶石激光光子相對應(yīng)的任何激發(fā)態(tài), 所以不能用連續(xù)吸收兩個紅寶石激光光子來解釋這種現(xiàn)象。又由于摻銪氟化鈣晶體屬于立方晶體，不可能發(fā)生二次諧波產(chǎn)生過程。所以上述現(xiàn)象唯一的解釋是同時吸收兩個光子產(chǎn)生的效應(yīng)。,更一般的情況

47、是，當具有頻率為ω1和ω2的兩束光通過非線性介質(zhì)時，如果ω1+ω2接近介質(zhì)的某一躍遷頻率，就會發(fā)現(xiàn)兩束光都衰減。這是因為介質(zhì)同時從每一束光中各吸收一個光子，即同時吸收兩個光子，引起了兩束光的衰減，這種現(xiàn)象稱為雙光子吸收。,2. 雙光子吸收的耦合波方程 我們感興趣的情況是ω1+ω2接近介質(zhì)的某個躍遷頻率ω0。 因為現(xiàn)在只有兩個頻率分量ω1和ω2, 介質(zhì)中沒有二階非線性效應(yīng), 或者不滿足產(chǎn)生和頻、 差頻和二次諧波的相位

48、匹配條件, 或者不滿足產(chǎn)生三次諧波的相位匹配條件, 所以只需考慮頻率ω1和ω2這兩個輻射場之間的耦合即可。,假定介質(zhì)中頻率為ω1和ω2的光電場表示式為,(5.4 - 1)(5.4 - 2),相應(yīng)的三階非線性極化強度的復振幅為：,(5.4 - 3),(5.4 - 4),滿足的耦合波方程：,經(jīng)過整理得：,將上式取復數(shù)共軛，并與原式相加，進行積分：,如果用光子通量表示：,可得：,它表明頻率為ω1和 ω2的輻射場必須同時被放大或衰減，這正是雙

49、光子吸收的規(guī)律性的反映。,圖5.4 - 1 雙光子吸收的衰減關(guān)系曲線,對于大的z值，N（ ω1，z）趨于N（ ω1，z）- N（ ω2，z）， N（ ω2，z）趨于零，lTA表征雙光子吸收過程的一個特征長度。,5.4.2 參量過程和非參量過程 下面, 簡單地說明參量過程和非參量過程的特點。 （1） 在參量過程中, 介質(zhì)只起到媒介作用, 而在非參量過程中, 介質(zhì)參與到非線性過程中, 狀態(tài)發(fā)生了變

50、化。 在此, 以三次諧波產(chǎn)生的過程予以說明。 由于不存在任何共振效應(yīng), 所以極化率可以取實數(shù)。 根據(jù)對極化所消耗的功率關(guān)系式,可以得到由基波場和三次諧波場到介質(zhì)的不可逆的能量流為：,(5.4 - 24),利用極化率張量的真實性條件、 時間反演對稱性和完全對易對稱性, 有,(5.4 - 25),將(5.4 - 25)式的關(guān)系代入(5.4 - 24)式, 得到,(5.4 - 26),對于三次諧波產(chǎn)生過程，介質(zhì)只起到

51、媒介作用，在基波場和三次諧波場之間傳遞能流。而對于非參量過程，由于極化率存在虛部，所以，傳遞到介質(zhì)中的能流不再為零。,（2） 在參量過程中, 通過非線性作用產(chǎn)生的輻射場與激勵場處于不同的輻射模（即不是受激發(fā)射過程）， 而非參量過程則可能是受激發(fā)射過程。 （3） 在參量過程中, 例如由(5.2 - 9)式可以看出, 所產(chǎn)生的三次諧波場的強度與 |χ(3) (-3ω,ω,ω,ω)|

52、2=(χ′) 2+(χ″) 2 有關(guān), 其極化率張量實部(χ′)和虛部(χ″)的貢獻方式相同。 而對于非參量過程來說，極化率張量的實部與虛部可給出不同的物理含義。,例如，在雙光子吸收過程中， E（ ω1，z）和E（ ω2，z）有如下的指數(shù)變化規(guī)律：,指數(shù)項中的實部表示光電場振幅大小的變化，在熱平衡條件下， χTA為正值時，E（ ω1，z）和E（ ω2，z）隨z的增加而指數(shù)減少，減少的速度與另一光波的強度和χTA成正比；在集

53、居數(shù)密度發(fā)生反轉(zhuǎn)的條件下， χTA為負值， E（ ω1，z）和E（ ω2，z）隨z的增加而增大。,χTA和集居數(shù)密度差有相同的符號,指數(shù)項中的虛部表示光波之間的非線性耦合將會導致每一束光的傳播常數(shù)的改變，這種改變正比于χ，即正比于χ（3）的實部，并正比于另一光束的強度。 在遠離共振區(qū)的條件下，光波不再衰減，只因χ不為零，使得傳播常數(shù)稍稍改變。應(yīng)當明確的是，每一束光的傳播常數(shù)的改變，是由另一束光波的存在引起的。而這種傳播常

54、數(shù)的改變對應(yīng)介質(zhì)有效折射率的改變，且折射率的改變與引起這種改變的光波振幅的平方成正比。實際上，這就是前面討論的二次電光效應(yīng)或克爾效應(yīng)。,由此可見，雙光子吸收這種非參量過程中，極化率的實部與虛部具有不同的物理含義：極化率的虛部導致雙光子吸收，引起光電場振幅大小的改變；極化率的實部則導致光克爾效應(yīng)，引起光電場傳播相位的變化。,5.5 受激喇曼散射（SRS）,5.5.1 普通喇曼散射與受激喇曼散射 當一束頻率為ωp的光

55、波通過液態(tài)、 氣態(tài)或固態(tài)介質(zhì)時, 其散射光譜中存在著相對入射光有一定頻移的成分ωs, 頻移量ωp –ωs =ωV相應(yīng)于介質(zhì)內(nèi)部某些確定的能級躍遷的頻率, 例如晶體中光學聲子的頻率, 這種散射就是普通的自發(fā)喇曼散射。 自發(fā)喇曼散射的效率是很低的，相應(yīng)于每個入射光子的散射光子為10-6-10-7量級。,當ωp> ωs時，這種散射叫作斯托克斯散射；當ωp< ωs時，這種散射叫作反斯托克斯散射，其強度比斯托克

56、斯散射小幾個數(shù)量級。這兩種散射的能級圖如圖5.5-1所示，其中圖(a)表示分子原來處在基態(tài)v=0上，一個頻率為ωp的入射光子被分子吸收，同時發(fā)射一個頻率為ωs= ωp – ωV 的斯托克斯光子，而分子被激發(fā)到v=1的振動能級上；圖(b)表示分子原來處在v=1的激發(fā)態(tài)上，散射的反斯托克斯光的頻率為ωas = ωp + ωV,圖5.5 - 1 （a） 斯托克斯散射; （b） 反斯托克斯散射,從經(jīng)典觀點看, 喇曼散射起因于分子振動

57、引起的線性極化率的周期性變化。 例如, 假設(shè)q為分子振動的簡正坐標, ωv是分子的振動頻率, 則線性極化率χ為,（5.5 - 1）,因而分子系統(tǒng)在受到外加光電場E0sinωt作用后, 所產(chǎn)生的極化強度為,(5.5 – 2),可見，在這個極化強度中有頻率為ω ± ωV 頻率成分出現(xiàn)，這相應(yīng)于所產(chǎn)生的斯托克斯散射和反斯托克斯散射。 對于普通的喇曼散射光來說，它們都是非相干輻射。當用強激光照射某些介質(zhì)時，在一定的條

58、件下，散射光具有受激的性質(zhì)，是相干輻射，這就是所謂的受激喇曼輻射。,與普通喇曼散射相比較, 受激喇曼散射具有如下一些特點: (1) 明顯的閾值性。只有當入射激光束的光強或功率密度超過一定激勵閾值時，才能產(chǎn)生受激喇曼散射效應(yīng)。 (2) 受激散射光具有明顯的定向性。當入射激光超過一定的激勵閾值后，散射光束的空間發(fā)散角明顯變小，一般可達到與入射光相近的發(fā)散角。 (3) 受

59、激喇曼散射光譜的高單色性。當入射激光超過一定的激勵閾值后，散射光譜的寬度明顯變窄，可達到與入射激光單色性相當或更窄的程度。,(4) 受激喇曼散射光的高強度性。受激喇曼散射光強或功率可以達到與入射光相比擬的程度，其轉(zhuǎn)換效率可以高達60%-70%。 (5) 受激喇曼散射光隨時間的變化特性與入射激光類似。,圖5.5 - 2 受激聲子產(chǎn)生的雪崩過程示意,受激喇曼散射的機理可簡單理解為： 在受激喇曼散射中，相干的入射光子主要不是

60、被熱振動聲子所散射，而是被受激聲子散射。所謂受激聲子，是指最初一個入射光子與一個熱振動聲子相碰，結(jié)果產(chǎn)生一個斯托克斯光子，并增添一個受激聲子，當入射光子再與這個增添的受激聲子相碰時，在再產(chǎn)生一個斯托克斯光子的同時，又增添一個受激聲子。如此下去，便形成一個產(chǎn)生受激聲子的雪崩過程。 產(chǎn)生受激聲子過程的關(guān)鍵在于要有足夠多的入射光子。由于受激聲子所形成的聲波是相干的，入射激光是相干的，所以產(chǎn)生的斯托克斯光也是相干的。,5.5.2

61、 受激喇曼散射過程的電磁場處理 對受激喇曼散射過程來說, 由于總是滿足入射激光光子數(shù)np和受激喇曼散射光的光子數(shù)ns遠大于1, 因而可以利用經(jīng)典電磁場理論進行討論。 根據(jù)電磁場理論分析受激喇曼散射效應(yīng)時, 其方法與討論雙光子吸收時的方法相同, 只是對于該過程, 輻射場的兩個頻率分量的差接近于介質(zhì)分子的一個躍遷頻率。,假設(shè)激勵光頻率為ωp, 散射光頻率為ωs(ωp>ωs), 則該二頻率光電場滿足的耦合波方程

62、為,與雙光子吸收過程的情況相同, 在這里沒有相位匹配條件的限制。,(5.5 - 3),(5.5 - 4),經(jīng)整理得：,將上式取復數(shù)共軛，并與原式相加，進行積分：,該式表明，頻率為ωs輻射場的光子數(shù)的任何增加或減少，恰好與ωp的光子數(shù)的減少或增加相等。因此，由于非線性耦合作用， ωs和ωp的兩個光中，一個被放大，另一個被衰減。,圖5.5 - 3 SRS效應(yīng)中ωs和ωp二光的放大和衰減曲線,5.5.3 受激喇曼散射的多重譜線特性

63、 在受激喇曼散射的光譜實驗中人們發(fā)現(xiàn), 除存在與普通喇曼散射光譜線相對應(yīng)的譜線外, 有時還有一些新的等頻率間隔的譜線, 如圖5.5 - 4所示, 這就是受激喇曼散射的多重譜線特性。   圖（a）中，A線和B線對應(yīng)分子不同能級之間的躍遷。,圖 5.5 - 4 （a） 普通喇曼散射頻譜圖; （b） 受激喇曼散射頻譜圖,圖5.5 - 5 SRS的實驗裝置示意圖,利用紅寶石激光束在苯中產(chǎn)

64、生SRS的實驗裝置如圖5.5 - 5所示, 所產(chǎn)生的環(huán)狀有色圖案如圖5.5 - 6所示。,圖5.5 - 6 圖5.5 - 5實驗中產(chǎn)生的SRS光頻率和方向分布,在受激喇曼散射中，散射分子躍遷的高能級上的粒子數(shù)與低能級上粒子數(shù)相比是可以忽略的，但是為什么實驗結(jié)果中仍能觀察到很強的一級反斯托克斯譜線以及高階斯托克斯線和反斯托克斯線？ 利用非線性介質(zhì)中多光束相互作用理論，認為多級受激喇曼散射譜線的產(chǎn)生是由于入射激光、一級斯托克

65、斯光和一級反斯托克斯光等散射光之間的非線性耦合的結(jié)果。在這種耦合作用過程的始末，散射分子的本征態(tài)并不發(fā)生改變。,例如, 根據(jù)光波的非線性相互作用理論, 一級反斯托克斯散射光可以認為是由一級斯托克斯散射光和入射激光通過三階非線性極化,(5.5 - 17),產(chǎn)生的。 但由該式可見, 一級反斯托克斯散射光只有滿足相位匹配條件,(5.5 - 18),時才能有效地產(chǎn)生。,對于一般的液體和固體散射介質(zhì)來說，由于色散效應(yīng)，5.5-18式的相位匹配條

66、件不可能在同一個方向上實現(xiàn)，對于給定的入射光波矢kp來說，由于一級斯托克斯散射光可在較大的角度范圍內(nèi)產(chǎn)生，故可以在某一特定的ks和ks‘方向上滿足相位匹配條件。由此便解釋了在某些實驗條件下，在特定方向上可以觀察到很強的一級反斯托克斯散射光的產(chǎn)生。,圖5.5 – 7 產(chǎn)生一級反斯克托斯散射光的相位匹配矢量圖,以上討論的受激喇曼散射都是由分子的振動、 轉(zhuǎn)動引起的, 這種受激喇曼散射的頻移量一般在102～103 cm-1 量級, 產(chǎn)生這種效

67、應(yīng)的物質(zhì)有: （1） 液體: 主要是以硝基笨、 苯、 甲苯、 CS2為代表的幾十種有機液體, 它們有較大的散射截面。 （2） 固體: 主要是以金剛石、 方解石為代表的晶體, 另外還有光學玻璃和纖維波導等介質(zhì)。 （3） 氣體: 主要是氣壓為幾十到幾百個大氣壓的H2,N2,O2,CH4等高壓氣體, 采用較高氣壓是因為散射增益因子與分子密度成正比。,表5.5 - 1 若干介質(zhì)的受激喇曼

68、頻移量,5.5.6 雙諧泵浦過程和相干反斯托克斯喇曼散射（CARS） 1. 兩點說明 （1） 從量子力學觀點看, 喇曼散射過程首先是介質(zhì)分子吸收一個入射光子, 產(chǎn)生一個假想的“躍遷”, 接著介質(zhì)分子作第二個“躍遷”, 到達終態(tài), 并發(fā)射一個散射光子, 即斯托克斯光子。,（2） 從受激喇曼散射和參量放大的討論可以看出, 它們之間存在著某些類似之處: 二者都是輻射場的低頻分量被放大, 又都是消耗輻射

69、場的高頻分量, 而且該二分量的能量交換都是 一個光子對一個光子進行的, 即每有一對光子交換, 就有一個總的能量損耗 (ω3 -ω1) （參量放大）或(ωp -ωs)（受激喇曼散射）。,如果差頻ω2接近于非線性介質(zhì)的共振頻率，而同時又滿足參量放大過程所要求的相位匹配條件，則信號光ω1（或ωs）的放大，不僅來自于參量放大，也來自于受激喇曼效應(yīng) 和頻過程與雙光子吸收現(xiàn)象也存在著類似的情況，如果兩個頻率之和接近于介質(zhì)的