鋼渣粒子三維電極系統(tǒng)構(gòu)建及去除水中有機(jī)污染物效能研究.pdf

1、污水的深度處理中有機(jī)污染物的去除一直是水處理領(lǐng)域近些年來研究的熱點。三維電催化技術(shù)能夠解決傳統(tǒng)二維電催化中電流效率低、處理能耗高等問題，也在近些年備受重視。研發(fā)新型、高效、廉價的粒子電極將對三維電催化技術(shù)投入實際應(yīng)用產(chǎn)生重要的影響。本論文以廢治廢，探索以工業(yè)生產(chǎn)固體廢棄物鋼渣為原料制備粒子電極，以提高催化性能為目的對其進(jìn)行表面金屬負(fù)載，并對新型粒子電極進(jìn)行理化特性的研究，設(shè)計新型的三維電催化反應(yīng)器，將粒子電極投入其中，研究其去除水中有機(jī)

2、污染物和處理實際廢水的性能與機(jī)理，探討鋼渣粒子電極運(yùn)用于實際工作的可能。本論文開展的具體研究工作如下：
　　探索提出了利用鋼渣為原料制備粒子電極的方法，通過設(shè)計正交試驗，解析了制備條件對其催化降解水中羅丹明B(RhB)的影響規(guī)律，優(yōu)化了鋼渣粒子電極的具體制備條件；通過多種表征手段研究鋼渣粒子電極的表面形貌、晶相結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、磁力特性；并考察其在靜態(tài)三維電催化系統(tǒng)中的催化性能與循環(huán)使用性能。結(jié)果表明：制備鋼渣粒子電極的最適宜條件為

3、物料配比鋼渣：粘土：成孔劑質(zhì)量比5:4:1，煅燒溫度為1000?，煅燒時間30 min。鋼渣粒子電極結(jié)要組成元素有O、Ca、Fe、Si、Mg、Al、Mn，這些元素大多以氧化物的形式存在于粒子中。鋼渣粒子電極具有一定的磁性，其磁飽和強(qiáng)度為1.6389 emu/g。鋼渣粒子電極能夠在60 min內(nèi)去除65.45％的RhB，高于純二維的電催化系統(tǒng)，也高于以陶瓷顆粒為粒子電極的三維電催化系統(tǒng)。在第一次循環(huán)使用后，粒子電極對 RhB的去除效率會下

4、降20%左右，繼續(xù)循環(huán)使用，其對 RhB的降解率維持在40%左右不變。
　　在靜態(tài)的電解槽式三維電催化氧化裝置中對鋼渣粒子電極進(jìn)行了不同條件下降解RhB的試驗，研究鋼渣粒子電極在靜態(tài)三維電催化氧化裝置中的應(yīng)用參數(shù)。采用X-射線光電子能譜(XPS)檢測、羥基自由基產(chǎn)生量檢測、曝氣試驗等手段對鋼渣粒子電極去除RhB反應(yīng)過程進(jìn)行研究，結(jié)果表明：鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應(yīng)器中降解RhB的最佳條件是：槽電壓5 V、粒子電極投加

5、量15 g、主電極間距4 cm、電解質(zhì)濃度0.15 mol/L、初始RhB濃度5 mg/L、初始pH值4，并且鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應(yīng)器中對RhB的降解完全符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)擬一級反應(yīng)動力學(xué)模型。鋼渣粒子電極在去除RhB前后內(nèi)部鐵元素含量減少，這是由于鐵離子化并于氫氧根形成 Fe(OH)3沉淀造成的。鋼渣粒子電極的三維電催化體系產(chǎn)生羥基自由基的能力強(qiáng)于傳統(tǒng)的二維電催化體系，曝氣可以提高

6、鋼渣粒子電極的催化性能。
　　在靜態(tài)電解槽式反應(yīng)裝置的基礎(chǔ)上對反應(yīng)器構(gòu)型進(jìn)行了改進(jìn)，采用超聲浸漬-焙燒法對鋼渣粒子進(jìn)行了表面金屬負(fù)載，設(shè)計正交試驗與單因素試驗，通過其在三維電催化體系中對RhB的降解效能選擇最佳的負(fù)載金屬、優(yōu)化了負(fù)載條件，結(jié)果表明：改變靜態(tài)反應(yīng)裝置的構(gòu)型有助于增加鋼渣粒子電極的催化性能，在新構(gòu)型的靜態(tài)反應(yīng)裝置中，Mn負(fù)載的鋼渣粒子電極去除水中有機(jī)污染物的性能最好，采用Mn(NO3)2超聲浸漬-焙燒的方法對原鋼渣粒子

7、電極進(jìn)行表面金屬負(fù)載的最優(yōu)條件是：超聲浸漬時間1.5 h、浸漬液濃度20%、焙燒溫度400?、焙燒時間1h。經(jīng)過表面金屬負(fù)載后的鋼渣粒子電極，其催化性能、產(chǎn)羥基自由基的能力、循環(huán)使用性能都得到了提高。在新構(gòu)型的靜態(tài)三維電催化反應(yīng)裝置中，表面金屬負(fù)載后鋼渣粒子電極去除水中RhB的最佳條件是：電壓5 V、粒子電極投加量15 g、電解質(zhì)濃度0.15 mol/L、初始RhB濃度5 mg/L左右以及初始pH值6左右。其反應(yīng)符合L-H擬一級反應(yīng)動力

8、學(xué)模型。此外，曝氣同樣可以提高負(fù)載了金屬的鋼渣粒子電極去除有機(jī)污染物的性能。
　　最后，為檢驗鋼渣粒子電極的實際應(yīng)用效果，設(shè)計了動態(tài)的三維電催化反應(yīng)器，將負(fù)載了金屬的鋼渣粒子電極運(yùn)用于深度處理大慶油田實際含油污水，結(jié)果表明：利用鋼渣粒子電極動態(tài)三維電催化反應(yīng)器深度處理實際含油污水最適宜的操作電壓為20 V、最適宜的粒子電極投加量為75 g、最適宜的水力停留時間為2h。鋼渣粒子電極的動態(tài)三維電催化反應(yīng)器在2h內(nèi)對大慶油田含油污水的T