石墨烯-TiO2復(fù)合光催化材料的制備及稀土離子改性研究.pdf

1、TiO2作為光催化材料具有效率高、穩(wěn)定性好、價(jià)格低廉、無毒無副作用、無二次污染等優(yōu)點(diǎn)，但是其較寬的帶隙（禁帶寬度為3.2eV）極大的限制了其對(duì)可見光的利用率，光生載流子易復(fù)合，導(dǎo)致催化效率低，這些都限制了 TiO2的應(yīng)用范圍。石墨烯作為一種二維材料，其最大的特點(diǎn)是其中電子的運(yùn)動(dòng)速度達(dá)到光速的1/300，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了電子在一般導(dǎo)體中的運(yùn)動(dòng)速度。將其與 TiO2復(fù)合可以極大的提高 TiO2光生電子的遷移率，從而降低光生電子和光生空穴的復(fù)合率。

2、同時(shí)石墨烯巨大的比表面積，可以為污染物的吸附提供一個(gè)平臺(tái)，有利于光催化反應(yīng)的進(jìn)行。另外，石墨烯是憎水性的，TiO2是親水性的，如何解決二者的不相容問題使納米 TiO2均勻分布在石墨烯表面并對(duì)其實(shí)施改性，從而制備出光催化性能更佳的復(fù)合光催化劑是當(dāng)前研究的關(guān)鍵問題。
　　本論文首先采用Hummers法制備氧化石墨烯（GO），然后用檸檬酸絡(luò)合溶膠-凝膠法原位合成 GO-TiO2前驅(qū)體，再經(jīng)硼氫化鈉還原得到石墨烯-TiO2（rGO-TiO

3、2）復(fù)合材料，同時(shí)用稀土離子（Re=La，Sm）對(duì)其進(jìn)行改性得到 rGO-Re/TiO2復(fù)合材料；利用X-射線衍射（XRD）、透射電鏡（TEM）、熒光光譜（PL）對(duì)其進(jìn)行表征分析。研究了 GO加入量、煅燒溫度對(duì)復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與形貌及光催化效率的影響，同時(shí)還考察了復(fù)合光催化劑投入量對(duì)甲基橙降解率的影響。
　　研究結(jié)果表明：檸檬酸作為鈦酸四丁酯的水解抑制劑和氧化石墨烯的表面活性劑不僅能解決石墨烯和TiO2不相容的問題，還能使 TiO2粒

4、子均勻分布在石墨烯表面；在 TiO2中引入 GO和Re可抑制金紅石相 TiO2的生成、防止 TiO2顆粒的團(tuán)聚和長(zhǎng)大、延長(zhǎng)光生載流子的壽命；此外，用稀土離子改性 rGO-TiO2復(fù)合材料還能提高 TiO2從銳鈦礦相向金紅石相的轉(zhuǎn)變溫度并提高其光催化性能。rGO-TiO2和rGO-Re/TiO2復(fù)合光催化劑最佳投入量均為0.10g；GO加入量為10％，400℃煅燒的 rGO-TiO2復(fù)合材料降解甲基橙效率最高；而 La3+和Sm3+改性的