離子熱合成磷酸鋁分子篩及其表征.pdf

1、分子篩作為最重要的分離和催化材料，在現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中起著舉足輕重的作用。目前絕大多數(shù)的分子篩是經(jīng)不同條件下的水(溶劑)熱合成反應(yīng)制得。水(溶劑)熱合成反應(yīng)是在一定溫度(100-200℃)和壓力(1-100MPa)下，在特定的密閉容器或高壓釜中進行。采用離子液體為溶劑無需再添加模板劑；并且離子液體幾乎無蒸汽壓的特性，使得分子篩的合成反應(yīng)可以在敞口容器中進行，避免了密封的高壓釜中高的自發(fā)壓力和蒸汽熱；另外，離子液體的循環(huán)利用使其在工業(yè)應(yīng)用中有

2、更大的吸引力。這種離子熱合成方法將分子篩的合成帶到了一個完全嶄新的領(lǐng)域。 本文基于離子熱方法，合成了一系列咪唑類離子液體和醇胺類離子液體，首次將醇胺類離子液體引入離子熱合成體系；以這些離子液體作為溶劑和結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，合成了一系列具有不同結(jié)構(gòu)的磷酸鋁分子篩及過渡金屬摻雜的磷酸鋁分子篩，并研究了反應(yīng)過程中各反應(yīng)參數(shù)如原料配比(P2Os/Al2O3，HF/Al2O3)、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、離子液體的結(jié)構(gòu)和用量對分子篩晶化過程和分子篩結(jié)構(gòu)

3、相變的影響以及離子液體的循環(huán)利用。發(fā)展了離子熱合成法這一合成分子篩的簡單又安全的合成路徑。 首先，合成了咪唑類、醇銨類等一系列離子液體。根據(jù)合成過程，提出了離子液體的通用合成路徑。咪唑類離子液體采用通用的兩步法合成路線；醇銨離子液體采用通用的一步中和法。 在此基礎(chǔ)上，分別在[Emim]Br、[Bmim]Br和[Bmim][BF4]三種離子液體體系中合成了磷鋁分子篩及過渡金屬(Co，F(xiàn)e)摻雜的磷鋁分子篩，XRD和FT-I

4、R表明所有產(chǎn)物均為方鈉石(SOD)結(jié)構(gòu)；在[Emim]Br離子液體體系中合成了具有石英和LTA型結(jié)構(gòu)的磷酸鋁(鎵)分子篩；在醇銨類離子液體體系(包括HEA，HEL和THEAL)中合成了四種結(jié)構(gòu)磷酸鋁系列分子篩，分別為AEL，型、AlPO4-14A、.AFI型和GIS型。 研究結(jié)果表明：在咪唑類離子液體體系相應(yīng)合成條件下，優(yōu)化的合成條件為在較低的H3PO4濃度和較高的反應(yīng)溫度(170-190℃)下反應(yīng)3-5天，H3PO4和HF的含